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Ultrafast Excited State Dynamics and Functional Interfaces Probed by Second Harmonic Generation

Hänsel, Marc

German Title: Ultraschnelle Dynamik von angeregten Zuständen und funktionalisierte Grenzflächen untersucht mittels Frequenzverdopplung

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Abstract

Understanding the ultrafast excited state dynamics in organic semiconductors after optical excitation is a key requisite on the road towards efficient organic solar cells. Additionally, the creation of functional interfaces built from organic molecular switches and the read-out of the photochromic state are essential for molecular electronics. In this thesis, static second harmonic generation (SHG) measurements were utilized to investigate the photochromism of different indolylfulgimide derivatives immobilized on silicon. During this, the influence of chemical modifications on the switching efficiencies (cross-sections) and the non-linear optical contrast between the switching states were investigated. In the second part of this thesis, femtosecond time-resolved second harmonic generation measurements were used to investigate the ultrafast decay mechanism of optically induced electronically excited states in organic semiconductors and donor/acceptor systems. These led to observations of relaxation into dimer induced states, charge trapping at native silicon oxide and ultrafast vibronic relaxation. For the donor/acceptor configurations, depending on the molecular orientation at the interface and the excitation energy, the creation of charge transfer states were investigated.

Translation of abstract (German)

Die Gewinnung eines tieferen Verständnisses der ultraschnellen Dynamiken von angeregten Zuständen ist von größter Wichtigkeit in der Entwicklung von effizienten organischen Solarzellen. Des Weiteren ist der Aufbau von funktionalisierten Grenzflächen, bestehend aus organischen molekularen Schaltern, und das Auslesen des photochromen Zustands unverzichtbar für die molekulare Elektronik. In dieser Arbeit wurden statische Frequenzverdopplung (engl. second harmonic generation (SHG)) Experimente verwendet, um den Photochromism von verschiedenen Indolylfulgimidderivaten, die auf Silizium immobilisiert wurden, zu untersuchen. Dabei wurde der Einfluss von chemischen Veränderungen auf die Effizienz (Wirkungquerschnitte) der involvierten Prozesse und der nicht lineare optische Kontrast zwischen den Zuständen untersucht. Im zweiten Teil der Arbeit wurden SHG Messungen mit einer Femtosekunden Zeitauflösung verwendet, um die ultraschnellen Zerfallskanäle von optisch angeregten elektronischen Anregungen in organischen Halbleitern und Donor/Acceptor Systemen zu untersuchen. Hierbei wurden die Relaxation in von Dimeren erzeugten Zustände, das Einfangen von angeregten Ladungen durch natürliches Siliziumdioxid und ultraschnelle Schwingungsabregung beobachtet. In den Donor/Acceptor Systemen wurde die Bildung von Ladungstransferzuständen, abhängig von der Orientierung der Moleküle an der Grenzfläche und der Anregungsenergie, untersucht.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Pucci, Prof. Dr. Annemarie
Date of thesis defense: 8 November 2017
Date Deposited: 17 Nov 2017 07:48
Date: 2017
Faculties / Institutes: Fakultät für Chemie und Geowissenschaften > Institute of Physical Chemistry
The Faculty of Physics and Astronomy > Kirchhoff Institute for Physics
Subjects: 530 Physics
540 Chemistry and allied sciences
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