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The Metal/Organic Interface - Binding, Adsorption Geometry, and Electronic Structure

Maaß, Friedrich

German Title: Die Metall/Organik-Grenzfläche - Bindung, Adsorptionsgeometrie und elektronische Struktur

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Abstract

Metal/organic interfaces as they appear between electrodes and organic semiconductors in organic electronics decisively determine device properties of transistors, light emitting diodes, or photovoltaic cells. The interactions within the organic semiconductor and between organic adsorbate and metallic substrate lead to characteristic properties of the particular interface. These properties, namely the binding strength, the adsorption geometry, and the electronic structure, have been studied with comprehensive surface sensitive experimental methods like high-resolution electron energy-loss spectroscopy (HREELS) and temperature-programmed desorption (TPD). The use of single crystal metal surfaces as substrates and self-assembling small organic molecules as adsorbates lead to insights into structure-property relationships that will contribute to the further development of materials and devices.

The first part of this work investigates the bonding strength between metal substrates and organic adsorbates. With the quantification of binding energies of simple aromatic molecules on coinage metal surfaces by means of TPD, this part enters questions of basic surface science. Besides the delivery of benchmarks of unrivalled accuracy for the further development of computational methods to model binding properties of adsorbate-covered surfaces the focus of this part also lays on the first investigation of the extraordinary coverage dependency of the binding energy of such systems. The second part is about the self-assembly of small-molecule organic semiconductors on metal surfaces, and how this arrangement is influenced by the molecular structure. This part covers the elucidation of adsorption geometries of N-heteropolycyclic aromatic molecules on the Au(111) surface by means of vibrational HREELS. Moreover, electronic HREELS enabled us to get insight into the electronic structure of these interfaces. To maximize the interaction between metal bands and the pi-system of the adsorbate the planar molecules prefer a planar adsorption geometry. This presetting of a flat geometry works subsequently as a template for further layers which leads to a growth mechanism and therefore film structure significantly different from that of the bulk crystal. The last part of this work studies the influence of organic adsorbate films on collective electronic properties of the metal surface with angle-resolved HREELS. Characteristic collective excitations of a two-dimensional electron gas present on the pristine gold surface are strongly influenced in their properties by adsorbate layers, e.g., they show a strongly enhanced intensity and a varied dispersion relation.

Translation of abstract (German)

Metall/Organik-Grenzflächen, wie sie in der organischen Elektronik zwischen Elektroden und organischen Halbleitern auftreten, beeinflussen maßgeblich die Eigenschaften von Bauteilen wie Transistoren, Leuchtdioden oder photovoltaischen Zellen. Die Wechselwirkungen innerhalb der organischen Schicht und zwischen organischem Halbleiter und metallischem Substrat führen zu charakteristischen Eigenschaften dieser Grenzflächen. Diese Eigenschaften, namentlich Bindungsstärke, Adsorptionsgeometrie und elektronische Struktur, wurden mit Hilfe oberflächensensitiver Methoden wie hochauflösender Elektronenenergieverlustspektroskopie (HREELS) und temperatur-programmierter Desorption (TPD) untersucht. Als Substrat dienten jeweils Metall-Einkristalloberflächen, als Adsorbat molekulare organische Halbleiter. Dies führte zu Einblicken in Struktur-Eigenschaften-Beziehungen die zur weiteren Entwicklung von Materialien und Bauteilen beitragen werden.

Der erste Teil dieser Arbeit behandelt mit der quantitativen Bestimmung der Bindungsenergien von einfachen aromatischen Molekülen auf verschiedenen Münzmetalloberflächen mittels TPD grundlegende Fragen der Oberflächenphysik. Neben der Etablierung neuer Richtwerte zur Weiterentwicklung von rechnergestützten Verfahren zur Modellierung von adsorbatbedeckten Oberflächen, lag ein weiterer Fokus auf der erstmals eingehend untersuchten starken Abhängigkeit dieser Bindungsenergien vom Bedeckungsgrad. Der zweite Teil behandelt die Anordnung von molekularen organischen Halbleitern auf Metalloberflächen und wie diese Anordnung von der Struktur der Moleküle beeinflusst wird. Mit HREELS wurden die elektronische Struktur und die Adsorptionsgeometrie neuartiger N-heteropolyzyklischer aromatischer Halbleiter auf der Au(111)-Oberfläche aufgeklärt. Zur Maximierung der Wechselwirkung zwischen Metallbändern und pi-System des Adsorbats bevorzugen flache organische Halbleiter planare Adsorptionsgeometrien. Diese Vorgabe einer flachen Geometrie dient anschließend als Templat für viele weitere Schichten, mit der Folge, dass sich das Wachstum in dünnen Filmen erheblich von dem im Kristall unterscheidet. Der letzte Teil dieser Arbeit untersucht den Einfluss von organischen Adsorbaten auf kollektive elektronische Eigenschaften der Metalloberfläche mittels winkelaufgelöster HREELS. Charakteristische kollektive Anregungen eines zweidimensionalen Elektronengases, die auf der reinen Metalloberfläche existieren, werden z.B. in ihrer Intensität oder Dispersionsrelation von Adsorbatschichten wesentlich beeinflusst.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Tegeder, Prof. Dr. Petra
Place of Publication: Heidelberg
Date of thesis defense: 6 November 2018
Date Deposited: 19 Nov 2018 07:47
Date: 2018
Faculties / Institutes: Fakultät für Chemie und Geowissenschaften > Institute of Physical Chemistry
Subjects: 530 Physics
540 Chemistry and allied sciences
Controlled Keywords: Oberflächenphysik, Physikalische Chemie
Uncontrolled Keywords: Organische Elektronik, HREELS, TPD
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