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Sorptions- und Redoxprozesse von Arsen an oxidischen Oberflächen : experimentelle Untersuchungen

Tretner, Andreas

English Title: Sorption and redox processes of arsenic on oxide surfaces : experimental studies

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PDF, German
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Abstract

Der Oxidationszustand der anorganischen Arsenspezies (As(III) und As(V)) hat einen entscheidenden Einfluss auf die Toxizität und Mobilität des Elements. Im Grundwasserleiter finden eine Vielzahl von Sorptions- und Redoxreaktionen zwischen Feststoffen und den gelösten Arsenspezies statt. Manganoxide und Eisenhydroxide spielen hierbei eine entscheidende Rolle. Mangan(IV)oxide sind starke Oxidationsmittel bezüglich des As(III), während Eisen(III)hydroxide beide Arsenspezies schnell und stark sorbieren. Diese Arbeit beschäftigt sich mit dem Redox- und Transportverhalten von Arsen in Wechselwirkung mit Manganoxiden und Eisenhydroxiden. Zur Prozessuntersuchung wurden Batchversuche mit beiden Arsenspezies und MnO2 bzw. FeOOH unter definierten geochemischen Bedingungen (Probenzusammensetzung, pH-Wert, Sauerstoffeinfluss) durchgeführt. Durch den Einsatz von Elutionsmethoden sowie Feststoffuntersuchungen mit XANES konnte das Sorptions- und Redoxverhalten von Arsen charakterisiert werden. Die an den Feststoffoberflächen sorbierten Arsenspezies wurden bestimmt, um den Einfluss der Feststoffe auf die Redoxspezies des Arsens zu verdeutlichen. Sorptionsprozesse des Arsens an MnO2 und FeOOH laufen schnell ab, wobei durch MnO2 eine schnelle Oxidation des As(III) zu As(V) stattfindet. Die Sorption des Arsens an MnO2 ist im Gegensatz zur Sorption an FeOOH schwach. Redoxreaktionen zwischen Eisenhydroxid und an der Feststoffoberfläche gebundenem Arsen wurden von bisherigen Untersuchungen ausgeschlossen. Die Ergebnisse dieser Arbeit zeigen jedoch, dass eine langsame Oxidation von As(III) zu As(V) an der Eisenoberfläche stattfindet. Die Oxidation ist abhängig vom pH-Wert, der As(III) Konzentration an der Oberfläche und dem As/Fe - Verhältnis. Mit Hilfe von Langzeit-Batchversuchen mit Sorptionszeiten von 22 Tagen konnte die langsame Reaktionskinetik beobachtet und Reaktionsraten in erster Näherung berechnet werden. Weiterhin wurde der Transport von As(III) in Säulenversuchen untersucht

Translation of abstract (English)

The redox speciation of the inorganic arsenic species As(III) and As(V) has deep influence on the element’s toxicity and mobility. Numerous sorption and redox processes occur in the groundwater between the solid phase and the soluble arsenic species. Manganese oxides and iron hydroxides play an important role thereby. Manganese(IV) oxides are known as good oxidants towards As(III), iron(III) hydroxides have strong sorbing sites with respect to both species. This thesis investigates the redox and transport behavior of arsenic influenced by manganese oxides and iron hydroxides. Processes have been observed by batch experiments at controlled geochemical conditions (e.g. sample compound, pH, influence of O2) with arsenic and MnO2 or FeOOH, respectively. The sorption and redox processes could be investigated by using eluation methods as well as solid phase surface analyses with XANES. The arsenic species sorbed onto the surfaces were determined to illustrate the influence of the solid on the arsenic species distribution. Sorption processes of arsenic on manganese oxides and iron hydroxides occur fast, whereas As(III) gets oxidized immediately at the manganese surface. The sorption strength of arsenic is relatively low at the MnO2 surface. This is in contrast to the strong sorption of As at FeOOH. Redox reactions between iron hydroxides and arsenic have not been described in the literature so far. The results of this work show a slow oxidation process of As(III) at iron hydroxide surfaces with relatively slow kinetics. This process is dependent on pH conditions, the As(III) concentrations at the surface and the As/Fe ratio. Reaction rates could be calculated as first estimations. In addition, As(III) transport was investigated in column experiments. The results were modelled with the geochemical computer program PHREEQC (Parkhust 1995). Three aquifer types were simulated in three columns (pure quartz sand, quartz sand with added FeOOH, quartz sand with added MnO2) and

Item Type: Dissertation
Supervisor: Isenbeck-Schröter, Prof. Dr. Margot
Date of thesis defense: 20 November 2002
Date Deposited: 28 Nov 2002 13:24
Date: 2002
Faculties / Institutes: Fakultät für Chemie und Geowissenschaften > Institut für Geowissenschaften
Subjects: 540 Chemistry and allied sciences
Controlled Keywords: Arsen, Redoxreaktion, Sorption
Uncontrolled Keywords: arsenic , redox , sorption , oxide surfaces
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