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Einsatz der laserinduzierten Fluoreszenz organischer Moleküle zur Visualisierung von Gemischbildungs- und Verbrennungsprozessen

Graf, Nicole

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PDF, German
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Abstract

Die Optimierung von Verbrennungssystemen durch empirische Methoden stößt immer wieder an ihre Grenzen. Um weitere Fortschritte in der Entwicklung effizienter Verbrennungssysteme zu gewährleisten, ist deshalb das Verständnis der dem Verbrennungsprozess zugrunde liegenden mikroskopischen Vorgänge unerlässlich. Im Rahmen dieser Arbeit wurden laserdiagnostische Untersuchungen in drei Teilgebieten der motorischen Verbrennungsforschung durchgeführt. Die verwendeten Methoden beruhen auf der Nutzung moderner leistungsfähiger Lasersysteme. Der entscheidende Vorteil von optischen Verfahren ist, dass sie berührungsfrei arbeiten und das zu untersuchende System daher nicht beeinflussen. Für die Messungen im Versuchsmotor und für das Experiment zur Messung der lokalen Sauerstoffkonzentration wurde der Laserstrahl zu einem Lichtblatt geformt, wodurch sich das jeweilige Messobjekt zweidimensional beleuchten ließ. Mittels bildverstärkender Kameras wurden in dieser Ebene freigesetzte Fluoreszenzsignale beobachtet. In einer Hochdruckzelle wurden die Kalibrationsdaten mittels einer Punktmessungen generiert. Der erste Schwerpunkt, welcher in dieser Arbeit gesetzt wurde, waren Untersuchungen des Verbrennungsprozesses in einem HCCI?Motor (homogeneous charge compression ignition). Im Rahmen eines EU-Projektes (4?Space) konnten mittels zweidimensional aufgelöster laserinduzierter Fluoreszenz (2D?LIF) Messungen an einem HCCI?Versuchsmotor am Institut Français du Pétrole durchgeführt werden. Hauptziel war die Lokalisierung der Zündzonen sowie die Charakterisierung ihrer Struktur und deren Entwicklung. Beim HCCI-Motor waren zwei Möglichkeiten denkbar, wie die Mischung zünden könnte: Das Gemisch könnte aufgrund der hohen Temperatur im gesamten Brennraum simultan zünden oder aber bevorzugt in einzelnen Regionen, von denen aus sich die heiße Flamme dann ausbreitet. Es wurden 2D-LIF?Messungen an 3?Pentanon durchgeführt, welches dem Kraftstoff als Tracer beigemischt wurde. Diese Messungen dienten der Untersuchung der Vorgänge im frühen Kompressionszyklus. Weil 3?Pentanon in der cool-flame-Phase zerstört wird, musste für die Untersuchung der Zündung und der anschließenden Verbrennung ein anderer Tracer gefunden werden. Hier bot sich das in der sogenannten kalten Flamme in großen Mengen gebildete Formaldehyd an, welches dann in der heißen Reaktionszone verbrennt, und das so als Marker für die Grenzschicht zu den Zonen der heißen Verbrennung dienen konnte. Es wurde gezeigt, dass die Zündung in diesem HCCI?Versuchsmotor nicht überall zugleich einsetzt, sondern dass sie an bestimmten Punkten beginnt. Die Startpunkte der Zündung wurden lokalisiert und ihre statistische Verteilung berechnet. Der zweite Schwerpunkt dieser Arbeit ergab sich durch eine Kooperation mit General Motors. Dort waren bereits 2D?LIF?Messungen an einem bis dahin noch nicht verwendeten Exciplex (excited complex)?System, bestehend aus Fluorbenzol und N,N?Diethylmethylamin in n?Hexan, durchgeführt worden. Mittels dieser Messungen wurden verschiedene Einspritzsysteme in einem DI?Motor untersucht. Die Verwendung von Tracer?Mischungen, welche einen Exciplex bilden, ermöglicht, Gas? und Flüssigphase getrennt voneinander zu detektieren, da der dominante Emitter in der Gasphase eines der Monomere ist, in diesem Fall Fluorbenzol. In der Flüssigphase bildet angeregtes Fluorbenzol mit dem anderen Monomer, N,N-Diethylmethylamin (DEMA), einen Exciplex. Dessen Signal ist relativ zum Fluorbenzol-Signal rotverschoben und kann so unter Verwendung geeigneter Filter getrennt vom Monomer?Signal detektiert werden. Des Weiteren sollen diese Messdaten zur Modellierung eines verdampfenden Treibstoff?Sprays dienen. Bei der Auswertung der Messdaten stellte sich das Problem, dass im Signal der Gasphase zu verschiedenen Zeitpunkten nach der Einspritzung Fehlsignale auftreten, welche durch die Überlappung der Spektren von Exciplex? und Monomer?Signal entstehen. Um dieses Fehlsignal eliminieren zu können, wurden Kalibrationsdaten benötigt. Grundsätzlich muss also die Intensität und Temperaturabhängigkeit des Störsignals relativ zum Exciplex?Signal bekannt sein. Diese Parameter wurden im Rahmen dieser Arbeit experimentell ermittelt. Darüber hinaus wurde gezeigt, dass auch das Exciplex?Signal stark temperaturabhängig ist und dies in die Korrektur der Messdaten mit eingehen muss. Diese Informationen sind ein wichtiger Beitrag zur Auswertung von Daten, welche mit diesem Exciplex?System aufgenommen werden. Im letzten Teilgebiet dieser Arbeit wurde die Gemischbildung in Verbrennungssystemen untersucht. Zu deren Bestimmung in einem Treibstoff-Luftgemisch konnte in unserer Arbeitsgruppe bereits ein Zwei-Tracer-Verfahren entwickelt und angewendet werden. Es basiert darauf, dass die Fluoreszenz des einen Tracers effektiv von Sauerstoff gelöscht wird, die des anderen hingegen nur sehr schwach. Wenn man die Fluoreszenzsignale der beiden Tracer spektral getrennt voneinander detektiert, kann man aus dem Signalverhältnis die lokale Sauerstoffkonzentration ermitteln. Leider sind die Fluoreszenzsignale der verwendeten Tracer auch bei optimalem Mischungsverhältnis nicht gänzlich unabhängig voneinander, so wie es eigentlich erwünscht wäre. Dieser Effekt lässt sich zwar rechnerisch korrigieren, aber diese Korrektur ist sehr aufwändig. Es wurde deshalb in dieser Arbeit gezeigt, wie diese Methode auch unter Verwendung nur eines Tracers durchgeführt werden kann. Dies ist möglich, wenn die verschiedenen spektralen Bereiche des Fluoreszenzsignals dieses Tracers verschieden stark gelöscht werden. Eine weitere Bedingung ist die getrennte Detektion des Teils des Spektrums, der sehr stark durch Sauerstoff gelöscht wird und des Teils, der praktisch nicht gelöscht wird. Aus dem Signalverhältnis kann man die lokale Sauerstoffkonzentration bestimmen. Kennt man die lokale Sauerstoffkonzentration kann man die Tracerkonzentration bestimmen. Damit ist dieses Messverfahren den bisher verwendeten Verfahren, die nur einen Tracer verwenden überlegen. Diese konnten nur entweder die lokale Sauerstoffkonzentration oder die Tracerkonzentration bestimmen. In dieser Arbeit wurden die für diese Messmethode nötigen Kalibrationsdaten an der statischen Hochdruckzelle gemessen. Anschließend wurde die zweidimensionale Anwendung an einem Messobjekt erfolgreich durchgeführt. Mit dieser Methode steht für zukünftige Untersuchungen der Gemischbildung in Verbrennungsmotoren ein wertvolles Instrument zur Verfügung.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Wolfrum, Prof. Dr. Jürgen
Date of thesis defense: 18. July 2003
Date Deposited: 22. Jul 2003 14:54
Date: 2003
Faculties / Institutes: Fakultät für Chemie und Geowissenschaften > Institute of Physical Chemistry
Subjects: 540 Chemistry and allied sciences
Controlled Keywords: Tracer, Exciplexe
Uncontrolled Keywords: Sauerstoffkonzentration , HCCI-MotorHCCI-engine , tracer , exciplexe
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