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Deterministic and stochastic modelling of a catalytic surface reaction

Reichert, Christian

German Title: Deterministische und stochastische Modellierung einer katalytischen Oberflächenreaktion

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Abstract

Catalytic surface reactions are of great importance both for chemical industry and as model systems for the study of pattern formation far from thermodynamic equilibrium. A reaction that has been investigated extensively in experiments is the oxidation of carbon monoxide on platinum.In the present work we first develop a mathematical model for CO oxidation on Pt which is valid over a wide pressure range. This requires the use of different model types. While at low pressures in the gas phase the system can be described by a deterministic model in the form of ordinary or partial differential equations, a stochastic particle model is needed at higher pressures due to rising fluctuations. A numerical bifurcation ananalysis for the deterministic model is performed, which yields good agreement with experimental findings. Subsequently, we investigate the consistency of deterministic differential equations models and stochastic particle models for reaction-diffusion systems in a more general setting. We rigorously derive partial differential equations as limit dynamics of certain linear and nonlinear mesoscopic' stochastic particle models in the limit of large particle numbers. The convergence proofs combine techniques from numerical analysis and the theory of Markov processes. Finally, we use the stochastic particle model for CO oxidation on Pt to simulate the spontaneous nucleation and subsequent dying out of pulses (raindrop patterns') that has been observed experimentally.

Translation of abstract (German)

Katalytische Oberflächenreaktionen sind von großer Bedeutung sowohl für die chemische Industrie als auch als Modellsysteme für die Untersuchung von Strukturbildung weit weg vom thermodynamischen Gleichgewicht. Ein experimentell intensiv untersuchtes Beispiel ist die Oxidation von Kohlenmonoxid an Platinoberflächen. In der vorliegenden Arbeit entwickeln wir zunchäst ein mathematisches Modell für die CO-Oxidation an Pt, das über einen weiten Druckbereich Gültigkeit besitzt. Hierzu ist es erforderlich, verschiedene Modelltypen zu verwenden. Während bei niedrigen Drücken in der Gasphase deterministische Modelle in der Form von gewöhnlichen oder partiellen Differentialgleichungen eine gute Beschreibung des Systems bieten, ist es bei höheren Drücken aufgrund der auftretenden Fluktuationen erforderlich, ein stochastisches Vielteilchenmodell zu verwenden. Eine numerische Bifurkationsanalyse des deterministischen Modells ergibt eine gute Übereinstimmung mit experimentellen Resultaten. Anschließend untersuchen wir in einem allgemeineren Rahmen die Konsistenz von Differentialgleichungsmodellen und mesoskopischen' stochastischen Vielteilchenmodellen für Reaktions-Diffusions-Systeme. Partielle Differentialgleichungen ergeben sich als Approximation der stochastischen Dynamik im Limes großer Teilchenzahlen. Für die Konvergenzbeweise benutzen wir Techniken aus der numerischen Analysis und der Theorie der Markov-Prozesse. Schließlich verwenden wir das stochastische Modell für die CO-Oxidation an Pt, um Regentropfenmuster', d.h., die spontane Nukleation von Pulsen verbunden mit anschließendem Aussterben, zu simulieren.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Jäger, Prof. Dr. Willi
Date of thesis defense: 4 October 2006
Date Deposited: 09 Nov 2006 14:56
Date: 2006
Faculties / Institutes: The Faculty of Mathematics and Computer Science > Department of Applied Mathematics
Subjects: 510 Mathematics
Controlled Keywords: Stochastisches Teilchensystem, Oberflächenreaktion, Reaktions-Diffusionsgleichung
Uncontrolled Keywords: stochastic particle system , catalytic surface reaction , reaction-diffusion model
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