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Laser-induced incandescence for soot diagnostics at high pressure

Hofmann, Arnulf Maximilian

German Title: Laserinduzierte Inkandeszenz für die Rußdiagnostik bei erhöhtem Druck

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Abstract

This work focuses on laser-induced incandescence (LII) at elevated pressure. LII is a laser-based technique for measuring particle sizes and volume fractions of nano-sized particles in aerosols. These particles, as emitted by traffic in the form of soot, cause a significant health risk, as nano-sized particles can penetrate deeply into the lungs and are considered important for causing asthma, fibrosis and the development of tumors [1,2]. Over the past 20 years, LII has been developed and applied mainly for soot diagnostics in flames. However, only little work has been performed before on LII in sooting flames at elevated pressure. Nonetheless, this is important for applications in technical high-pressure environments, namely Diesel engines. Construction of a sooting high-pressure burner. In order to investigate the ability of LII as a tool for soot diagnostics at elevated pressure, a sooting high-pressure burner was constructed in coopera-tion with the research group of Prof. Dr. Dr. h.c. H. Gg. Wagner and Dr. H. Jander of the Universität Göttingen. Several improvements compared to previous burners were made. The burner produced long-term stable, laminar ethylene/air flames up to 10 bar with pressure fluctuations less than ± 2%. In LII diagnostics, this burner is unique in its performance world wide. Modeling laser-induced incandescence. The LII signal results from the heat-up of particles by a nanosecond laser pulse and subsequent cooling due to near-blackbody radiation and different compet-ing heat-loss paths. This process was modeled by setting up an energy and mass balance for the differ-ent heat- and mass-loss mechanisms. Recent advancements on the different sub-models were com-bined in a numerical model. This model, called LIISim, enables the modeling of LII signals as well as the fitting of experimental LII decay curves with a Levenberg-Marquardt non-linear least-squares fit-ting algorithm. Additionally, a perl script was written which allows the access to the LII model using a web browser. For the first time, an LII model was made available to the scientific community by a web interface. This will simplify the comparison of different LII models and reveal deficiencies in the underlying sub-models. LIISim is available at http://www.liisim.com. Particle sizing with LII at variable pressure. The log-normal size distribution of soot particles was measured in the new high-pressure burner at pressures of 1 – 10 bar using LII. The flame temperature as well as the peak particle temperature are required as input parameters for the data evaluation with LIISim. These parameters were determined by two-color pyrometry of non-laser-heated soot (flame temperature) and by two-color LII (peak particle temperature). Low laser fluences of 70 – 115 mJ/cm2 at 1064 nm were used to avoid evaporation. C2 fluorescence within the 550 nm detection channel might interfere with the LII signal. However, spectrally-resolved detection showed no narrow-band interferences in the region of 656 – 400 nm for the low laser fluences used in this study at all investi-gated pressures. Additional to the LII measurements, soot samples were taken from the flame and the particle-size distribution was determined from transmission-electron microscopy (TEM) images of these samples. For the first time, soot particle-size distributions obtained with LII could be compared with a second, independent method at elevated pressures. Moreover, a first comparison of different heat-conduction models used for the evaluation of experimental LII signals could be performed. The results show excellent agreement between the mean diameter of the particle-size distribution obtained by TEM analysis and LII for all pressures, if the LII data are evaluated with the model of Fuchs taking into account the reduced heat conduction of aggregated particles. This work significantly advanced the understanding of LII at high pressures which further improves the applicability of this diagnostics technique to in-situ particle-size measurements in practical high-pressure combustors like Diesel engines.

Translation of abstract (German)

In dieser Arbeit wurde die laserinduzierte Inkandeszenz (LII) in rußenden Hochdruckflammen un-tersucht. LII ist ein laser-basiertes Messverfahren zur Bestimmung von Größe und Konzentration von Nanopartikeln in Aerosolen. Solche Partikel, wie sie z.B. im Straßenverkehr als Ruß emittiert werden, stellen ein erhebliches Gesundheitsrisiko dar, da Nanopartikel tief in die Lunge eindringen können und im Verdacht stehen, Asthma, Fibrose und Krebs zu verursachen [1,2]. Während der letzten 20 Jahre lag der Schwerpunkt auf der Entwicklung und Anwendung von LII für die Rußdiagnostik in Flammen. Bisher lagen jedoch nur wenige Untersuchungen zu LII in rußenden Flammen unter erhöhtem Druck vor. Konstruktion eines rußenden Hochdruckbrenners. Um das Potential von LII für die Rußdiagnostik bei höheren Drücken zu untersuchen, wurde ein rußender Hochdruckbrenner konstruiert. Dies erfolgte in Zusammenarbeit mit Prof. Dr. Dr. h.c. H. Gg. Wagner und Dr. H. Jander von der Universität Göt-tingen. Zahlreiche Verbesserungen im Vergleich zu früheren Brennern der Göttinger Arbeitsgruppe wurden realisiert. Mit diesem Brenner können laminare Ethylen/Luft-Flammen bis zu 10 bar über einen langen Zeitraum hin stabilisiert werden. Dieser Brenner ist in seinen Eigenschaften bezüglich Druck und Flammentyp einzigartig auf dem Gebiet der LII-Diagnostik. Modellierung der laserinduzierten Inkandeszenz. Das LII-Signal wird durch das Aufheizen von Par-tikeln mit einem Laserpuls von einigen Nanosekunden Dauer erzeugt, wonach die Partikel aufgrund verschiedener Wärmeflüsse wieder abkühlen und dabei thermische Strahlung aussenden. Dieser Prozess wurde modelliert, indem eine Energie- und Massenbilanz aufgestellt wurde. Das Model, LIISim genannt, erlaubt das Modellieren von LII-Signalen sowie das Anpassen experimenteller LII-Abklingkurven mit Hilfe eines nicht-linearen Levenberg-Marquardt Anpassungs-Algorithmus. Zudem wurde ein Perl-Skript geschrieben, das eine Schnittstelle zu dem Modell über einen Internet-Browser darstellt. Auf diese Weise wird Forschern zum ersten mal der Zugang zu einem LII-Model über das Internet ermöglicht. LIISim ist unter http://www.liisim.com verfügbar. Bestimmung der Partikelgröße mit LII unter verschiedenen Drücken. In dem neu entwickelten Hochdruckbrenner wurde die logarithmische Normalverteilung von Rußpartikelgrößen mit LII in Flammen unter 1 – 10 bar ermittelt. Für die Auswertung der Messsignale mit LIISim wird die Gasphasentemperatur sowie die maximale Aufheiztemperatur der Partikel benötigt. Diese wurden mit Zweifarben-Pyrometrie des Rußeigenleuchtens bzw. mit Zweifarben-LII gemessen. Bei der Detektion besteht die Gefahr, dass Fluoreszenz des C2-Radikals bei 550 nm mit dem LII-Signal überlagert. Eine spektral aufgelöste Detektion des LII-Signallichts zeigte jedoch keine schmalbandigen Interferenzen im Bereich von 656 – 400 nm für alle untersuchten Drücke. Zusätzlich zu den LII-Messungen wurden der Flamme Rußproben entnommen und die Partikelgrößenverteilung anhand von Aufnahmen dieser Proben mit einem Transmissions-Elektronenmikroskop (TEM) bestimmt. Zum ersten Mal konnten mit LII gemessene Partikelgrößenverteilungen von Ruß in einer Flamme bei erhöhtem Druck mit einer zweiten, unabhängigen Methode verglichen werden. Die Ergebnisse zeigen eine sehr gute Überein-stimmung zwischen den mit LII ermittelten Werten des mittleren Durchmessers und jenen aus den Analysen der TEM-Bilder. Es konnte gezeigt werden, dass die Übereinstimmung am besten gegeben ist, wenn die LII-Daten mit dem Wärmeleitungsmodel von Fuchs und unter der Berücksichtigung der verringerten Wärmeleitung aggregierter Rußpartikel ausgewertet werden. Durch diese Arbeit wurden wesentlich Fortschritte im Verständnis von LII bei erhöhtem Druck er-zielt, was eine bessere Anwendung dieser diagnostischen Methode für die in-situ-Bestimmung von Partikelgrößen in technischen Verbrennungsprozessen ermöglicht.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Wolfrum, Prof. Dr. Jürgen
Date of thesis defense: 24 November 2006
Date Deposited: 18 Dec 2006 14:11
Date: 2006
Faculties / Institutes: Fakultät für Chemie und Geowissenschaften > Institute of Physical Chemistry
Subjects: 540 Chemistry and allied sciences
Controlled Keywords: Verbrennung, Ruß, Nanopartikel
Uncontrolled Keywords: laserinduzierte InkandeszenzLaser-induced incandescence
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