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Hydroperoxide und Formaldehyd in der Troposphäre über Europa

Klippel, Tim

English Title: Hydroperoxides and formaldehyde in the troposphere above Europe

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Abstract

In der vorliegenden Arbeit wurden flugzeuggetragene Messungen im Rahmen des "HOx OVer EuRope Projekts" (HOOVER) durchgeführt, welches dazu ausgelegt war, die saisonale Variation und räumliche Verteilung wichtiger troposphärischer Spurengase über Europa zu charakterisieren. In zwei Messzeiträumen im Oktober 2006 und Juli 2007 konnten Mischungsverhältnisse von Wasserstoffperoxid, Methylhydroperoxid und Formaldehyd von 40°N bis 75°N gemessen werden. Das nasschemische Verfahren zum Messen der Hydroperoxide basiert auf Fluoreszenzspektroskopie. Nach dem Überführen der Spezies von der Gas- in die Flüssigphase folgt eine enzymatische Derivatisierung der Peroxide und nachfolgend die Detektion der entstandenen Fluoreszenzfarbstoffe. Zum Umfang dieser Arbeit gehörte der Aufbau eines Einlasssystems zum Generieren eines konstanten Vordrucks für das Peroxidinstrument sowie die Modifikation und Instandhaltung des eigentlichen Messgerätes. Um Ansprüchen an zukünftige flugzeugbasierte Messkampagnen auf dem Forschungsflugzeug HALO zu entsprechen, wurde darüber hinaus ein neues Messgerät geplant und aufgebaut. Hydroperoxide und Formaldehyd haben einen signifikanten Einfluss auf das Budget von HOx (HO2+OH), den Hauptoxidantien der Troposphäre und damit auf die Selbstreinigungskraft unserer Atmosphäre. Die Analyse der gemessenen Profile zeigt für die Peroxide und das Formaldehyd eine Abnahme mit der Höhe und der Breite. Der Mittelmeerraum nimmt eine Sonderrolle in Europa ein, mit den jeweils höchsten Mischungsverhältnissen für die hier besprochenen Spezies. Ein Vergleich der Messungen mit den globalen Computermodellen MATCH-MPIC und EMAC zeigt eine gute Reproduktion der Trends innerhalb der Modelle, deckt aber auch signifikante Schwächen in der Reproduktion der absoluten Mischungsverhältnisse auf. Eine Sensitivitätsstudie mit EMAC zeigt das Auswaschen von Wasserstoffperoxid als eine potentielle Schwachstelle im Modell auf und demonstriert den Einfluss der Peroxide auf das Budget von HOx.

Translation of abstract (English)

In this thesis airborne measurements were carried out in the framework of the "HOx OVer EuRope project" (HOOVER) which was intended to obtain seasonal variations and spatial distributions of important tropospheric trace gases over Europe. In two measuring periods, in October 2006 and July 2007, tropospheric mixing ratios of hydrogen peroxide, methyl hydroperoxide and formaldehyde could be obtained from 40°N to 75°N. The wet chemical method used to measure the hydroperoxides is based on fluorescence spectroscopy. Transfer of the hydroperoxides from ambient air gas phase to the liquid phase is followed by enzymatic derivatisation and detection of the yielded fluorescent dye. One objective of this thesis was to draft and engineer an inlet system generating a constant pre-pressure for the peroxide monitor operating in low pressure regimes in the upper troposphere. In order to meet the requirements of future airborne campaigns on the research aircraft HALO a new instrument setup was designed and constructed. Hydroperoxides and formaldehyde have a sigificant impact on the budget of HOx (HO2+OH) which are the main tropospheric oxidants and hence on the self-cleaning power of our atmosphere. Analysis of the measured peroxide and formaldehyde profiles shows a decline of mixing ratios with height and latitude. The mediterranean region stands out as the place with the highest mixing ratios for all species discussed here. Computer simulations of the HOOVER measurements performed with the two global models MATCH-MPIC and EMAC show a good reproduction of the trends within the models. On the other hand the models often significantly underestimate the absolute mixing ratios. A sensitivity study with EMAC reveals the scavenging of hydrogen peroxide as a potential problem in the model and shows the significance of the peroxides for the budget of HOx.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Spatz, Prof. Dr. Joachim Pius
Date of thesis defense: 29. May 2009
Date Deposited: 03. Jul 2009 09:39
Date: 2009
Faculties / Institutes: Fakultät für Chemie und Geowissenschaften > Institute of Physical Chemistry
Subjects: 540 Chemistry and allied sciences
Controlled Keywords: Spurengas, Hydroperoxide, Formaldehyd, Atmosphäre, Troposphäre, Räumliche Verteilung, Messung
Uncontrolled Keywords: hydroperoxides , formaldehyde , measurements , troposphere , spatial distribution , trace gas
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