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Persistenz abwasserbürtiger Antipsychotika- und Sulfamethoxazolrückstände im Oberflächen-, Grund- und Trinkwasser des südlichen Rhein-Neckar-Kreises

Bähr, Sebastian

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PDF, German
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Abstract

In der vorliegenden Arbeit wurde ein definiertes Beprobungsgebiet im südlichen Rhein- Neckar-Kreis auf Vorkommen und Verbleib von Arzneimittelrückständen aus den Wirkstoffgruppen Antipsychotika und Sulfonamidantibiotika untersucht, um das Kontaminationspotenzial von Kläranlagendirekteinleitungen für die als Vorfluter fungierenden Fließgewässer und die Trinkwasserförderung festzustellen. Grund hierfür war die Vermutung, dass die ausgewählten Substanzen über Patientenausscheidungen eines Landeskrankenhauses im Einzugsgebiet der Kläranlage Wiesloch durch diese nur unzureichend zurückgehalten bzw. abgebaut werden. Im Zeitraum von September 2006 bis Juni 2007 wurden vier Beprobungskampagnen durchgeführt deren jeweiliger Beprobungsumfang von der Punktquelle aus stetig erweitert wurde. In Kampagne IV konnte erstmalig eine Frachtbilanzierung der gesuchten Arzneimittelwirkstoffe für die bekannte Punktquelle und das übrige Einzugsgebiet des Abwasser- und Hochwasserschutzverband Wiesloch, die Kläranlage Wiesloch sowie die Vorfluter Leimbach und Hardtbach aufgestellt werden. Neben der Frachtbilanzierung wurden zusätzlich von den Fließgewässern tangierte Trinkwasserschutzgebiete mit den darin befindlichen Wasserwerken des Zweckverband Wasserversorgung Hardtgruppe (ZWH) und der Gemeinde Nußloch beprobt, um damit das Kontaminationspotenzial zum einen für die als Vorfluter fungierenden Fließgewässer zum anderen für die Trinkwassergewinnung, vor dem Hintergrund der behördlichen Richtwerte, lückenlos darzustellen. Des Weiteren wurde das Kontaminationspotenzial aus Regenüberläufen der Mischwasserkanalisation im Verbandsgebiet des Abwasser- und Hochwasserschutzverbands Wiesloch (AHW) untersucht, um Positivbefunde in den Fließgewässern vor der Direkteinleitungsstelle der Kläranlage Wiesloch erklären zu können. Für die Durchführung der Analytik wurde eine Multimethode für die Antipsychotika Perazin, Chlorprothixen, Zuclopenthixol, Haloperidol, Benperidol, Pipamperon, Melperon, Clozapin, Olanzapin, Risperidon und das Antibiotikum Sulfamethoxazol entwickelt. Die Quantifizierung erfolgte nach Anreicherung an einer Polymer-Festphase mit starken Kationentauschergruppen mittels HPLC-(ESI)-MS/MS-Gerätekopplung. Die angewandten Festphasenextraktionsvolumen lagen zwischen 250 mL und 1000 mL für Abwasserproben, 2000 mL für Oberflächenwasserproben und 3000 mL für Grund- und Trinkwasserproben. Die im Psychiatrischen Zentrum Nordbaden (PZN) verabreichten Wirkstoffmengen lagen im Untersuchungszeitraum zwischen 0,2 kg/a und 19,8 kg/a. Daneben wurden die aus Privathaushalten stammenden Arzneimittelfrachten durch gezielte Beprobung der Verbandskanäle untersucht, um die kommunale Grundbelastung gegenüber der Punktquelle PZN festzustellen. Die von der Kläranlage Wiesloch in den Leimbach abgegebenen Jahresfrachten lagen zwischen 16 g/a und 3459 g/a. In den Fließgewässern war keine vergleichbare Hochrechnung der in den Rhein abgegebenen Jahresmengen durchführbar, da erst in Kampagne IV die Mündungsgebiete von Leimbach und Hardtbach beprobt werden konnten. Die auf Stichproben und mittleren Tagesabflüssen basierende Tagesfrachten beider Fließgewässer lagen zwischen 1,6 mg/d und 5312 mg/d. II Im Trinkwasser der untersuchten Wasserwerke wurden die Wirkstoffe Haloperidol, Benperidol, Pipamperon, Melperon, Clozapin und Sulfamethoxazol mit Konzentrationen zwischen 0,2 ng/L und 18,7 ng/L nachgewiesen. Für Oberflächengewässer und Trinkwasser liegen aktuell zwei unterschiedliche Schwellenkonzentrationen für anthropogene Substanzen (auch pharmakologisch aktive) vor. Der behördlichen Richtwert von 0,1 μg/L für Trinkwasser bei lebenslanger Aufnahme durch den Menschen liegt jedoch höher als die aus dem Leitfaden der EMEA stammende Schwellenkonzentration zur ökotoxikologischen Unbedenklichkeit einer anthropogenen Substanz ohne vollständige Risikobewertung in Fließgewässern von 0,01 μg/L. Vor dem Hintergrund der laufenden Maßnahmen zur Umsetzung der Europäischen EG-WRRL sind in naher Zukunft verbindlich einzuhaltende Grenzwerte gleicher Größenordnung für pharmakologisch aktive Substanzen zu erwarten. Durch Ozonisierungsversuche konnte gezeigt werden, dass die untersuchten pharmazeutischen Wirkstoffe innerhalb kurzer Behandlungszeiten vollständig eliminierbar sind. Damit wurde der Beweis geführt, dass entweder beim Indirekteinleiter oder zentral im Klärwerk, jedoch spätestens in den Wasserwerken eine vollständige Entfernung der untersuchten pharmazeutischen Wirkstoffe möglich ist. Für den Abwasser- und Hochwasserschutzverband Wiesloch liefern die durchgeführten Expositionsanalysen die Grundlage für eine schnelle Planung und kostengünstige Durchführung weiterer Monitoringuntersuchungen, die zur Bewertung von Persistenz und Mobilität von Arzneimittelrückständen aus Kläranlagenabläufen zukünftig notwendig werden könnten. Des Weiteren wurde durch die Beprobung von Oberflächen, Grund- und Trinkwasser die Grundlage zur Beurteilung des Kontaminationspotenzials ausgesuchter Arzneimittelrückstände geschaffen.

Translation of abstract (English)

The present thesis describes the occurrence of pharmaceutical active compounds of several antipsychotic drugs and sulfamethoxazole in a wastewater treatment plant. Also, their fate and behaviour in the aquatic environment is investigated. Therefore, a defined sampling area in south-western Germany was studied. Particular interest was devoted to the determination of the impact of contamination and persistence in receiving waterbodies and adjoining waterworks for selected pharmaceutical compounds. The reason for this study was the supposition that the selected compounds, descended by urine or faeces of treated patients from a state psychiatric hospital in the catchment area of the studied waste water treatment plant were retarded or metabolised insufficiently. With the conducted campaigns it was possible to establish a complete mass balance of the selected compounds by combining all important runoffs from the already known point source over the wastewater treatment plant into the aquatic environment. Besides the mass balances, dependencies at the two waterworks, which were obviously affected by the receiving waterbodies, were tested in order to determine the contamination capability from wastewater runoffs for the production of drinking water. Furthermore, the contamination capability of rainwater runoffs of the sewage system was studied to explain possible positive results inside the waterways upstream the final effluent For the chemical analysis, a multi method was developed for the antipsychotic agents parazine, chlorprothixene, zuclopenthixole, haloperidole, benperidole, pipamperone, melperone, clozapine, olanzapine, risperidone and the antibiotic sulfamethoxazole. The analytical procedure of the selected compounds was carried out by using LC-(ESI)-MS/MS after solid-phase-extraction (SPE) on a polymer solid phase with strong cationic exchanger groups. The sample volume was between 250 mL and 1,000 mL for waste water samples, 2,000 mL for surface water samples and 3,000 mL for ground or drinking water samples. For the period of investigation, the discharged amount of the selected drugs by the state psychiatric hospital was between 0.2 and 19.8 kg. Furthermore, private households were tested by random sampling inside the sewer system to compare the urban background against the state psychiatric hospital. The infiltration flux from sewage treatment to the receiving water course was determined with 16 g up to 3,459 g for the present study by the discharge of wastewater. For the receiving water course, there were no comparable expansions possible, because the estuary areas of the rivers Leimbach and Hardtbach to the river Rhein were recently tested in the last campaign. Due to the fact that there are no comparative values from further campaigns, only a single result based on a spot check by multiplicated medium daily water runoffs could be shown. The resulting amounts of the selected compounds were between 1.6 and 5,312 mg per day. The drinking water samples of water supply companies contained haloperidol, benperidol, pipameron, melperon, clozapin and sulfamethoxazole with concentrations from 0.2 ng/L up to 18.7 ng/L. Currently, two different standard values for anthropogenic (also pharmacological active) compounds in flowing and drinkable waters were available. IV The officially established standard value of 0,1 μg/L for drinking water at lifelong intake of potentially harmful substances for human beings is higher than the threshold concentration value in surface water, proposed by the EMEA-guideline (0,01 μg/L). This threshold concentration was proposed for anthropogenic compounds without ecotoxicology innocuousness and complete cross-validation. Against the background of continuous measures for realisation by the EU Water Framework Directive, binding conditions complied with limited values of equal magnitude for pharmacologic active ingredients are to be expected in the future. Through ozonization tests it was pointed out that a complete elimination of all studied compounds was possible during a short period of time. Therefore, the analytic proof was given that either at indirect dischargers or at the waste water treatment plant a complete displacement or elimination of the studied compounds was possible. This in-depth study demonstrated the basic principles how to do future monitoring campaigns faster and more cost-efficient to obtain estimations of persistency and mobility of further compounds inside the effluent. Also through testing on surface, ground and drinking water, a basis for assessment for the chosen compounds in terms of persistence and mobility was given.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Schöler, Prof. Dr. Heinz-Friedrich
Date of thesis defense: 19. June 2009
Date Deposited: 30. Jun 2009 12:59
Date: 2009
Faculties / Institutes: Fakultät für Chemie und Geowissenschaften > Institut für Geowissenschaften
Subjects: 540 Chemistry and allied sciences
Uncontrolled Keywords: Abwasser , Antipsychotika , Kläranlage , Ozonierung , LC-MS/MSwastewater , wastwater treatment , Ozone , LC-MS/MS
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