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Detailed Modeling and Simulation of Automotive Exhaust NOx Reduction over Rhodium under Transient Lean-Rich Conditions

Su, Qingyun

German Title: Detaillierte Modellierung und Simulation von rhodiumbasierten Abgaskatalysatoren zur NOx-Reduktion unter periodisch wechselnden mageren/fetten Bedingungen

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Abstract

In this thesis, processes on a rhodium based catalytic NOx decomposition/reduction system operated under periodic lean/rich conditions are considered. The kinetic behavior of this system is simulated using a module of the CFD package DETCHEM, which treats the transient processes in the chemically reactive flow and couples those to microkinetic simulations based on multi-step reaction mechanisms. A detailed reaction mechanism over rhodium is extended and presented. The mechanism consists of oxidation reactions of CO and hydrogen and reduction reactions of NOx. The impact of temperature and temporal periods of the lean and rich phases on conversion of the pollutants is discussed. The trends of the experimentally observed and numerically predicted dynamic behaviors of the catalytic system agree well. The model could be applied in the design/optimization of catalytic exhaust after-treatment devices. Furthermore, this work potentially contributes to the development of applicable catalysts for vehicles equipped with diesel engines, lean-operated gasoline engines such as gasoline direct injection (GDI) engines.

Translation of abstract (German)

In dieser Arbeit wird ein auf Rhodium basierendes Katalyseverfahren für den Zerfall bzw. die Reduktion von NOx untersucht. Hierbei werden die periodisch wechselnden mageren/fetten Bedingungen berücksichtigt. Die Kinetik dieses Systems wird mit der CFD-Software DETCHEM simuliert. Dabei werden die Übergangsprozesse in der reaktiven Strömung mit mikrokinetischen Simulationen, die auf Vielschritt-Reaktionen beruhen, gekoppelt. Ein detaillierter Reaktionsmechanismus für die Rhodiumkatalyse wird erweitert und präsentiert. Dieser beinhaltet Reaktionen für die Oxidation von CO und Wasserstoff und die Reduktion von NOx. Der Einfluss der Temperatur und der periodischen mageren/fetten Phasen auf die Umwandlung der Schadstoffe wird diskutiert. Ein Vergleich, der mit diesem Mechanismus erstellten Simulationen mit den experimentell erhaltenen Messdaten zeigt eine gute qualitative Übereinstimmung. Dieses Modell kann somit zur Entwicklung und Optimierung katalytischer Abgasreinigungssysteme genutzt werden. Darüber hinaus kann diese Arbeit dazu beitragen die Entwicklung von Katalysatoren für Fahrzeuge mit Diesel, und Benzin-Direkteinspritzermotoren (GDI) voranzubringen.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Riedel, Prof. Dr. Uwe
Date of thesis defense: 26. June 2009
Date Deposited: 06. Jul 2009 09:54
Date: 2009
Faculties / Institutes: Service facilities > Interdisciplinary Center for Scientific Computing
Subjects: 540 Chemistry and allied sciences
Controlled Keywords: Abgas, Emissionsverringerung, Kraftfahrzeugabgas, Reaktionskinetik, Reaktionsmechanismus, Mathematische Modellierung
Uncontrolled Keywords: Stickoxide , Rhodium, Katalyse , periodisch wechselnden mageren/fetten Bedingungen , detaillierter Reaktionsmechanismus SimulationNitric oxides , Rhodium , Catalysis , Transient lean-rich cycling , Detailed mechanism simulation
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