German Title: XUV Pump-Probe Experimente zur Elektronenumverteilung und zum Interatomic Coulombic Decay in Diatomaren Molekülen

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Abstract

Within this thesis the dynamics of diatomic molecules, initiated and probed by intense extreme-ultraviolet (XUV) radiation delivered by the free-electron laser in Hamburg (FLASH), is investigated by means of three-dimensional recoil-ion momentum spectroscopy.

In a study on iodine molecules I_2, ultrafast charge rearrangement between the two ions of a dissociating molecule is triggered by the localized absorption of short 87 eV XUV pulses at either of the ions and studied as a function of their internuclear distance. This yields the critical distance and the corresponding time up to which charge transfer along the internuclear axis can take place dependent on the charge state of the photon-absorbing ion. Additionally, the response to intense XUV radiation of molecules and of isolated atoms is compared, yielding that higher charge states are reached for the latter.

The lifetime of interatomic Coulombic decay (ICD), an efficient relaxation mechanism in weakly bound systems, is determined for the 2s^{-1} inner-valence vacancy of the neon dimer Ne_2. Applying an XUV pump-probe scheme at a photon energy of 58 eV, the dynamics of ICD is for the first time traced directly. The measured lifetime of (150 +/- 50) fs only agrees well with predictions that explicitly take nuclear dynamics prior to the decay into account, demonstrating the key role of the motion for ICD in light systems.

Translation of abstract (German)

Gegenstand dieser Arbeit ist die Untersuchung der Dynamik diatomarer Moleküle, welche durch intensive, extrem-ultraviolette (XUV) Strahlung vom Freie-Elektronen-Laser in Hamburg (FLASH) initiiert und abgefragt wird. Diese Untersuchung wird mit Hilfe von dreidimensionaler Rückstoß-Ionen-Spektroskopie durchgeführt.

In einer Studie am Iodmolekül I_2 wird die Ladungsumverteilung zwischen den beiden Ionen eines dissoziierenden Moleküls auf der Femtosekunden-Skala untersucht. Der Elektronentransfer wird durch die, an einem der beiden Ionen lokalisierte, Absorption von Photonen eines kurzen 87 eV XUV-Pulses ausgelöst und in Abhängigkeit vom internuklearen Abstand der beiden Ionen analysiert. Dadurch können der kritische Abstand und die dazugehörige Zeit, bis zu welchen Elektronen entlang der Kernachse ausgetauscht werden können, in Abhängigkeit vom Ladungszustand des absorbierenden Ions, bestimmt werden. Zusätzlich erlaubt der Vergleich von Molekülen und Atomen in ihrer Reaktion auf XUV-Strahlung den Schluss, dass letztere höher geladen werden können.

Die Lebensdauer eines effizienten Abregungsmechanismus schwach gebundener Systeme, Interatomic Coulombic Decay (ICD), wird für den innen-valenz-ionisierten 2s^{-1}-Zustand in Neon-Dimeren, Ne_2, untersucht. Mit Hilfe eines Anregungs-Abfrage-Schemas, bei einer Photonen-Energie von 58 eV, kann das dynamische Verhalten des Prozesses erstmals direkt verfolgt werden. Die gemessene Lebensdauer von (150 +/- 50) fs stimmt nur mit solchen theoretischen Vorhersagen überein, die explizit die Bewegung der Kerne vor dem Zerfall berücksichtigen. Dies zeigt, dass die Kernbewegung von grundlegender Bedeutung für ICD in Ne_2 ist.