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Abstract

Herstellung und Charakterisierung dünner Schichten aus Bleihalogenid-Perowskit-Halbleitern und darauf basierender Solarzellen– Im Rahmen dieser Arbeit wurden die optischen und elektronischen Eigenschaften von Bleihalogenid-Perowskit Halbleitern untersucht. Hierzu wurde zunächst eine Anlage zur Vakuumprozessierung dünner Schichten aufgebaut und in Betrieb genommen. Mittels Infrarot-Spektroskopie (IR) konnten alle Schwingungsbanden in Methylammonium-Bleihalogenid (CH3NH3PbX3, X=I, Br, Cl) Schichten bestimmt werden. Es wurde festgestellt, dass sich die Variation des Halogens nicht signifikant auf die Stärke der Wasserstoffbrückenbindungen zwischen dem organischen Kation und dem anorganischen Käfig auswirkt. Mit dieser Methode konnte auch der Einfluss des Methylammoniumiodid Partialdrucks während des Koverdampfens auf die Filmstöchiometrie gezeigt werden. Es konnte zudem ein Modell zum Einbau von Wasser in CH3NH3PbI3 vorgeschlagen werden. Der Einfluss der Filmstöchiometrie und einer veränderten Messatmosphäre auf den Ladungstranport konnte anhand von elektrischen Messungen an planaren Bauteilen nachgewiesen werden. Es wurde eine Vergrößerung des Fotostroms in Sauerstoff- und Wasserreicher Atmosphäre festgestellt. Diese wird einem Passivieren von Defektzuständen und einer Unterstützung des Ionentransports zugeschrieben. Abschließend wurden Solarzellen mit Perowskit-Schichten als Absorbermaterial untersucht. Der Potentialverlauf innerhalb dieser Solarzellen wurde mittels Raster-Kelvin Mikroskopie (SKPM) bestimmt. Es konnte festgestellt werden, dass Transportbarrieren an den Grenzflächen zu den Kontaktschichten für schlechtere Solarzellenleistungen verantwortlich sind und bei der Degradation eine Rolle spielen. Die Korrelation von Kennlinien und SKPM-Messungen von Solarzellen in einem äußeren elektrischen Feld legen eine Ionenwanderung nahe.

Preparation and chracterization of lead halide perovskite thin films and solar cells thereof – This work examines the optical and electrical properties of lead halide perovskite semiconductors. First, a dedicated setup was built and tested for vacuum based processing lead halide perovskit layers. Using infrared spectroscopy (IR) all vibrational modes in CH3NH3PbX3 (X=I, Br, Cl) were determined. We found no influence of the halide on the strength of the hydrogen bonds between the organic cation and the inorganic cage. Via the same method, the influence of the methylammonium iodide partial pressure during co-evaporation on the film stoichiometry was shown. Additionally, a model has been developed for waterinfiltration into CH3NH3PbI3. The impact of the film stoichiometry and a varied atmosphere on charge transport was studied with electrical measurements on planar devices. We found a strong increase of photocurrent in oxygen and water rich atmospheres. This is attributed to a passivation of trap states and the triggering of ionic conduction. The potential distribution within solar cells was investigated using Scanning Kelvin Probe Microscopy (SKPM). Transport barriers at the contacts were observed to be responsible for a decrease of the solar cells efficiency and to play a role in degradation. Possible ion migration was detected by correlating efficiency and SKPM measurements of solar cells in an external field.