German Title: Eine neue Targetpräparationsanlage für hochpräzise AMS-Messungen und Strategien zur effizienten 14CO2-Probenahme

Preview

PDF, English - main document Download (58MB) | Terms of use

Abstract

The aim of this thesis was to allow for the processing of large-scale atmospheric 14CO2 samples into graphite targets for high-precision analysis on an accelerator mass spectrometer (AMS) and to further develop the sampling itself, which takes place throughout Europe within the Integrated Carbon Observation System (ICOS) network. For the first part, a largely automated Extraction and Graphitisation Line (EGL) was developed at the ICOS Central Radiocarbon Laboratory(CRL); the construction at the institute workshop was guided and process behaviour and target quality was characterised. Process fractionation in δ13C from the whole-air sample flask to the graphite target cannot be distinguished from zero with (0.04 ± 0.09)‰. The deviation from the absolute canonical Δ14C scale was determined to (0.7 ± 0.5)‰. It was shown that the reproducibility of Δ14C results from processed air samples is at ±1.9‰ or below for the final graphitisation parameters. Compatibility tests provided a deviation of the results of samples processed with EGL and analysed by the AMS at the Curt-Engelhorn-Centre Archaeometry (CEZ) from the results of the CRL Low-Level Counting (LLC) laboratory of (2.2 ± 0.9)‰. The reason for the deviation is currently unknown. For the further development of 14CO2 sampling, a new trajectory-triggered strategy was simulated in an atmospheric forward modelling system. It was shown that weak fossil CO2 signals from emission hotspots at four German ICOS stations can be amplified by a factor of up to 7, while the signal background is estimated with parallely taken samples.

Translation of abstract (German)

Ziel dieser Arbeit war es, die Prozessierung von in großem Umfang genommenen atmosphärischen 14CO2-Proben zu Graphittargets für die hochpräzise Analyse an einem Beschleuniger-Massenspektrometer (AMS) zu ermöglichen und die Probennahme selber, die in ganz Europa im Rahmen des Netzwerks Integrated Carbon Observation System (ICOS) stattfindet, weiterzuentwickeln. Für den ersten Teil wurde im Zentralen Radiokohlenstofflabor (CRL) von ICOS eine zum größten Teil automatisierte Extraktions- und Graphitisierungsanlage (EGL) entwickelt, die Konstruktion in der Institutswerkstatt angeleitet und das Prozessverhalten sowie die Targetgüte optimiert und charakterisiert. Die Prozessfraktionierung in δ13C von der Luftprobenflask bis zum Graphittarget ist mit (0.04 ± 0.09)‰ nicht unterscheidbar von Null. Die Abweichung zur absoluten, kanonischen Δ14C-Skala wurde bestimmt als (0.7 ± 0.5)‰. Es wurde gezeigt, dass die Reproduzierbarkeit der Δ14C-Ergebnisse von prozessierten Luftproben für die finalen Graphitisierungsparameter bei ±1.9‰ oder darunter liegt. Kompatibilitätstests lieferten eine Abweichung der Ergebnisse der mit der EGL prozessierten und am AMS des Curt-Engelhorn-Zentrum Archäometrie (CEZ) analysierten Proben von den Resultaten des CRL Low-Level-Zählungslabors (LLC) von (2.2 ± 0.9)‰, wobei der Grund noch unbekannt ist. Für die Weiterentwicklung der 14CO2-Probennahme wurde eine neue trajektoriengetriggerte Strategie in einem atmosphärischem Vorwärtsmodellsystem simuliert. Es wurde gezeigt, dass hiermit schwache fossile CO2-Signale von Emissionshotspots bei vier deutschen ICOS-Stationen um einen Faktor von bis zu 7 verstärkt werden können, während der Signalhintergrund mit parallel genommenen Proben abgeschätzt wird.