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Abstract

Thanks to their extremely high mobilities, semiconducting carbon nanotubes (CNTs) are a promising material for high speed electronics. Beyond that, CNT networks are inherently flexible and stretchable and can be processed from dispersions resulting in devices with still remarkable electronic properties. They can fulfill many of the various requirements for novel applications including fast switching speeds and high currents at low drive voltages. Depending on the intended use, one or another device property might be more important. CNT networks, processes, and architectures can be tailored to yield devices that can serve the respective purpose. Highly purified semiconducting CNTs are, however, still rather expensive and direct-write techniques are thus preferred to enable variable designs and reduce manufacturing costs. In this work, aerosol-jet printing is investigated as a deposition technique for CNTs that works with small ink volumes but can also be upscaled by parallelization and integrated into high-throughput roll-to-roll printing processes. After the development of printable inks, it is shown that the printing process itself has no influence on the quality of the CNTs although sonication is used to transfer the ink into an aerosol. The electronic properties of CNT networks incorporated in an established transistor structure exhibit reproducibility comparable to other deposition techniques. Moreover, additive manufacturing enables the deposition of several layers on top of each other to increase the overall film thickness up to optically dense films visible to the naked eye. Field-effect mobilities and on-conductances increase and the hysteresis decreases for thicker films compared to dense but thin networks. Based on these findings, CNT films are printed with a thickness of 50–600 nm and vertical charge transport is demonstrated. These films are subsequently sandwiched between electrodes and electrolyte-gating results in doping of CNT films throughout electrode overlap areas of several hundred µm2. The vertical device architecture decouples the printing accuracy from the critical device dimensions while supporting high currents for a small footprint. A comparison of different printed electrode materials reveals the superior properties of printed metals over mixed (metallic and semiconducting) CNTs. Electrodes based on inkjet-printed gold nanoparticles are additionally used on flexible substrates and stable device performance even after several hundred bending cycles is demonstrated for vertical and lateral CNT network transistors. These all-printed devices are promising for further development of electronic circuits that do not require high operating frequencies but rather flexibility, high-currents, and small footprints.

Translation of abstract (German)

Dank ihrer extrem hohen Ladungsträgermobilität sind halbleitende Kohlenstoff-Nanoröhrchen (engl. carbon nanotubes, CNTs) ein vielversprechendes Material für Anwendungen in der Hochgeschwindigkeitselektronik. Darüber hinaus sind Netzwerke aus CNTs flexibel, dehnbar und können aus Dispersionen abgeschieden werden. Transistoren basierend auf CNT-Netzwerken weisen noch immer bemerkenswerte elektronische Eigenschaften auf. Sie sind daher für diverse neue Anwendungen geeignet, welche nicht nur hohe Schaltgeschwindigkeiten und Ströme – bei gleichzeitig niedrigen Spannungen – benötigen. Je nach gewünschter Anwendung ist hierbei die eine oder andere Eigenschaft maßgebend. CNT-Netzwerke, Prozesse und Bauteil-Architekturen können entsprechend angepasst werden, um Transistoren zu fertigen, welche die jeweiligen Anforderungen optimal erfüllen. Da das aufgereinigte Material jedoch noch immer relativ teuer ist, wird die Abscheidung mittels direkt strukturierender Prozesse bevorzugt, um variable Designs zu ermöglichen und die Herstellungskosten zu senken. In dieser Arbeit wird das Aerosol-Jet-Drucken als eine Möglichkeit zur Abscheidung betrachtet, welche auch mit kleinen Tintenvolumina arbeiten und gleichzeitig durch Parallelisierung hochskaliert und in Rolle-zu-Rolle-Prozesse mit hohem Durchsatz integriert werden kann. Zunächst werden druckbare Tinten entwickelt, bevor gezeigt wird, dass der Druckprozess selbst keinen Einfluss auf die Qualität der CNTs hat, obwohl Ultraschall zur Aerosol-Bildung eingesetzt wird. Die Reproduzierbarkeit der Transistoreigenschaften, welche in einem ähnlichen Bereich wie jene anderer Abscheidungstechniken liegt, wird mittels einer etablierten Transistor-Architektur, in welche die gedruckten CNT-Netzwerke eingebaut werden, untersucht. Durch das Drucken von mehreren Schichten übereinander ist es weiterhin möglich, dicke Filme zu erhalten, welche mit bloßem Auge sichtbar sind. Verglichen mit dichten aber dünnen Netzwerken, weisen Transistoren mit dickeren Filmen höhere Feld-Effekt-Mobilitäten und Ströme bei gleichzeitig niedrigerer Hysterese auf. Anhand von Schichten mit einer Dicke von 50–600 nm wird anschließend der Ladungstransport in vertikaler Richtung durch den CNT-Film demonstriert. Der Ladungstransport durch Filme, welche zwischen Goldelektroden eingebettet sind, kann mittels einer an einer dritten Elektrode angelegten Spannung und eines Elektrolyten als Dielektrikum, selbst bei einem Überlapp der Elektroden von mehreren hundert Quadratmikrometern, ein- und ausgeschaltet werden. Diese vertikale Transistor-Architektur entkoppelt die kritischen Transistor-Dimensionen von der Genauigkeit des Druckprozesses, während hohe Ströme bei einer kleinen Grundfläche realisierbar sind. Ein Vergleich verschiedener gedruckter Elektrodenmaterialien zeigt sich die Überlegenheit von metallischen Materialien gegenüber gemischten (metallischen und halbleitenden) CNT-Netzwerken. Mittels Inkjet-gedruckten Elektroden aus Gold-Nanopartikeln kann ein stabiles Transistor-Verhalten auch nach mehreren hundert Biegezyklen auf flexiblen Substraten gezeigt werden. Diese vollständig gedruckten Transistoren sind vielversprechend für die weitere Entwicklung von elektronischen Schaltkreisen, welche mechanische Flexibilität und hohe Ströme bei niedrigem Flächenbedarf anstelle hoher Schaltfrequenzen benötigen.