English Title: Diagenesis of the Cenozoic Sediments in the Upper Rhine Graben referring to the Tertiary fluid evolution

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Abstract

Untersuchungen der Diagenese der tertiären Sedimente des Oberrheingrabens mit speziellem Augenmerk auf Karbonatzementation in Klüften und Porenraum geben Auskunft über Fluidzirkulation innerhalb des Grabens und der randlichen Vorbergzonen während des Känozoikums. Hierfür wurden Bohrungen des Grabeninneren und Aufschlüsse des Grabenrandbereiches beprobt. Diagenetische Alteration der Kalk- und Mergelsteine ist durch Karbonatzementation und Lösung dominiert, in Sandsteinen tritt die Bildung von Quarzanwachssäumen und Tonmineralen hinzu. Wurden die Sandsteine nicht bereits frühdiagenetisch stark durch Karbonat- oder Sulfatminerale zementiert, tritt bei zunehmender Versenkung die Kaolinit- und bei entsprechend hoher Temperatur auch Chlorit- und Illitbildung auf. Episodischer Fluidfluss fällte Kalzit- oder Dolomitzemente im freien Poren- und Kluftraum aus. Neben Kalzitzementen sind als Kluftfüllung Pyrit, Eisenoxide, Anhydrit und Gips häufig anzutreffen. Die Mineralneubildungen verweisen auf vielfältige Diageneseprozesse in den Sedimenten des Beckens, z.B. Sulfatreduktion, Methanogenese, Überdruckzonen, Hydrothermalwässer, Verkarstung. Bei den mit Hilfe herkömmlicher petrographischer Methoden und der Kathodenlumineszenz unterschiedenen Karbonatzementphasen überwiegen Kalzitzemente (Phasen A, Ao, B, C, E1, E2, E3, E4, D, K, T). Daneben tritt eisenreicher Satteldolomit (Phase U) auf. Die Spurenelement armen Kalzitzemente der Phase E2 enthalten Flüssigkeitseinschlüsse sehr geringer Salinität (0 bis 0,5 äq. Gew. % NaCl). Die gegenüber denjenigen des Gesamtgesteins erniedrigten Kohlenstoffisotopenwerte (d 13C = –5,9 bis –10,7 ‰ PDB) kennzeichnen sie als Produkte meteorischer Wässer. Auch das Signal der Strontiumisotope (87Sr/86Sr = 0,7089 bis 0,7097) liegt im Bereich des Oberflächenwassers der Rheinebene. Es ist gegenüber marinem Kalkstein (0,7075) bzw. Meerwasser zur Zeit der Ablagerung erhöht. Die drei weiteren Kalzitzemente (A, B und C) stehen in einer zeitlichen Reihenfolge. Ihre Deutung als Fluidprodukte der Versenkungsdiagenese und die des Satteldolomits geht auf gegenüber dem Gesamtgestein erniedrigte Sauerstoffisotopenwerte (d 18O = –6,0 bis –14,3 ‰ PDB) zurück. Die Strontiumsignale (0,7091 bis 0,7126) liegen teils im Bereich der meteorischen Wässer des Oberrheingrabens, teils zeigen sie Werte (> 0,71), wie sie von tief hinabsteigenden Fluiden zu erwarten sind, die durch Granit und Gneis des Grundgebirges zirkulieren. Flüssigkeitseinschlüsse der Zementphasen A und U sind durch Salinitäten von maximal 17 äq. Gew. % NaCl gekennzeichnet, wogegen Zement B und C überwiegend Einschlüsse mit geringen Salinitäten enthalten (0 bis 5 äq. Gew. % NaCl). Es handelt sich vermutlich um Mischungen von meteorischen Wässern, Formationswässern des Grabens und einer Beimischung von Tiefenwässern des Grundgebirges. Die geringe Salinität der Fluideinschlüsse der Zemente B und C verweist auf einen hohen Anteil salzarmer meteorischer Wässer, die hohe Salinität von A und U dagegen auf eine große Beteiligung salinarer Formationswässer. Flüssigkeitseinschlüsse in Quarzanwachssäumen in Sandsteinen zeigen salinare Formationswässer (5 bis 12 äq. Gew. % NaCl) und Bildungstemperaturen von 80 bis 120 °C auf. Je nach Mischungsverhältnis der beteiligten Fluide ändert sich die Geochemie der ausgeschiedenen Zemente. Auch das jeweilige Wirtsgestein beeinflusst den Spurenelement- und Isotopengehalt. Zemente im Sand- und Tonstein zeigen größere Anteile an Spurenelementen wie Eisen und Magnesium. Die Entwicklung der Kalzitphasen von A nach C zeigt eine Abnahme des Spurenelementgehaltes und der Salinität. Der Einfluss meteorischer Wässer nahm, besonders im Grabenrandbereich, allmählich zu. Die Fluide, die zur Ausscheidung der spätdiagenetischen Zemente führten, entsprechen isotopen- und elementgeochemisch in ihren Verteilungsmustern nicht den rezenten Formationswässern des Grabens. Abschätzungen der Hydrochemie der beteiligten Fluide lässt eine stärkere marine Komponente der Formationswässer als rezent vermuten. Die Zementationsphasen können durch relativen Zeitvergleich des Wirtsgesteins und der Hebungsphasen des Grabens und der Randbereiche auf einen Zeitraum von oberem Miozän bis oberes Pliozän eingegrenzt werden. Scher- und Hebungstektonik von Graben und Schultern wird für die Öffnung der Klüfte und somit der Schaffung von Wegsamkeit für großregionale und tiefgründige Zirkulation von Fluiden verantwortlich gemacht. Eine Einflussnahme des Fluidflusses durch den obermiozänen Kaiserstuhlvulkanismus und begleitender magmatischer Fluide konnte geochemisch nicht beobachtet werden. Nur die Vulkanite enthalten Zemente der postvulkanen hydrothermalen Phase, aber auch jüngere meteorische Zemente.

Translation of abstract (English)

Diagenetic investigation of the Tertiary sediments in the Upper Rhine Graben, with special attention on carbonate cementation in fractures and pore space, provides information about fluid circulation inside the graben and in its uplifted margins during the Cenozoic. Therefore samples have been collected from drill cores within the basin and from outcrops along the uplifted margins. Diagenetic alteration of limestone and marls is dominated by carbonate cementation and solution. Additionally, formation of quartz overgrowths and clay minerals occurs in sandstone. If during early diagenesis the sandstones were not strongly cemented by carbonate and sulfate minerals, at increasing depth kaolinite and at accordly higher temperatures chlorite and illite were formed. Episodic fluid flow precipitated calcite and dolomite cement in open pore and fracture space. Beside calcite veins, fractures contain often pyrite, iron oxides, anhydrite and gypsum. New mineral formation reflects diverse diagenetic processes in the sediments of the basin, such as sulfate reduction, methanogenesis, over pressure zones, hydrothermal fluids, and karstification. Carbonate cements have been divided in phases with help of conventional petrographic methods and cathodoluminescence, they are dominated by calcite cements (phases A, Ao, B, C, E1, E2, E3, E4, D, K, T). Also an ferroan saddle dolomite (phase U) occurs. The calcite cements of phase E – poor of trace elements – contain fluid inclusions of very low salinity (0 to 0.5 eq. wt. % NaCl). The depleted carbon isotope values (d 13C = –5.9 to –10.7 ‰ PDB) relative to host rock characterise them as products of meteoric water. Also, the signal of strontium isotopes (87Sr/86Sr = 0.7089 to 0.7097) is similar to freshwater of the Rhine plain. It is enriched compared to marine limestone (0.7075) respectively seawater during sedimentation. The three other calcite cements (A, B and C) occur in a time order. Their interpretation as fluid products of late diagenesis and also the saddle dolomite is based on depleted oxygen isotope values (d 18O = –6.0 to –14.3 ‰ PDB) relative to host rock. The strontium signals (0.7091 to 0.7126) are partly similar to meteoric water of the Upper Rhine Graben and partly they show values (> 0.71) expected from deep descending fluids which have circulated through granite and gneiss of the crystalline basement. Fluid inclusions of the cement phases A and U are characterised by salinity of maximal 17 eq. wt. % NaCl, while cement B and C contain mainly inclusions of low salinity (0 to 5 eq. wt. % NaCl). There was probably mixture of meteoric water, formation water of the graben and admixture of brines from the crystalline basement. The low salinity of the cements B and C reflects a high content of salt-poor meteoric water, the high salinity of A and U therefore refers to a high attendance of saline formation water. Fluid inclusions of quartz overgrowths in sandstone show saline formation water (5 to 12 eq. wt. % NaCl) and precipitation temperature of 80 to 120 °C. Each mixing ratio of the involved fluids changed the geochemistry of the precipitated cements. Also each host rock influenced the content of trace elements and isotopes. Cements in sandstone or shale show higher content of trace elements as iron and magnesium. The evolution of the calcite phases A to C shows a depletion of the trace element content and salinity. The influence of meteoric water increased gradually especially towards the graben margins. The fluids which caused the precipitation of the late diagenetic cements do not match element and isotope distribution patterns of recent formation water of the graben. Estimation of hydrochemistry of the involved fluids proposes a stronger marine component of the formation water as recent. Because of relative time comparison of host rock and uplift of the graben and shoulders the phases can be confined as cementation during upper Miocene to upper Pliocene. Shear stress and uplift tectonics of graben and shoulders are hold responsible for opening fractures and therefore for creating basin-wide and deep circulation paths of fluids. There was no geochemical hint that the upper Miocene volcanism of the Kaiserstuhl with accompanying magmatic fluids took influence on fluid flow. Only volcanic rocks bear late volcanic hydrothermal mineral phases in addition to younger meteoric cements.