German Title: Entwicklung und Einsatz eines vielseitig anwendbaren ballongestützten DOAS Instruments zur Messung von Streulichtradianzen und atmosphärischen Spurenstoffprofilen

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Abstract

In the framework of this thesis, a novel balloon-borne DOAS instrument was developed, characterized in the laboratory and employed during 5 stratospheric balloon flights. Its light weight and small size allows versatile applications on different platforms and under several observation geometries (scanning and fixed limb, nadir, and direct sunlight). Skylight radiances in the UV/visible range between 330 and 550 nm are measured, and the recorded spectra are analyzed for column densities of ozone, NO2, BrO, H2O, and O4 along the line of sight by applying the Differential Optical Absorption Spectroscopy (DOAS) method. Radiative Transfer (RT) calculations are used to (a) simulate the measured quantities and (b) infer vertical profiles of O3, NO2, and BrO concentrations. Since the measurements were performed under a variety of viewing geometries, they provide a stringent validation of the applied Monte Carlo RT model. The new method of atmospheric trace gas profiling by balloon-borne UV/vis limb scatter measurements is tested against simultaneous measurements of the same parameters available from in-situ, or UV/vis/near IR solar occultation observations performed on the same payload. Reasonable agreement is found between (a) measured and RT calculated limb radiances and (b) inferred limb O3, NO2, and BrO and correlative profile measurements when properly accounting for all relevant atmospheric parameters (temperature, pressure, aerosol extinction, and major absorbing trace gases). Additionally, scanning limb observations provide time-resolved profile information of radicals during sunset.

Translation of abstract (German)

Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurde ein neuartiges, ballongestützes DOAS Instrument entwickelt, im Labor charakterisiert and auf 5 stratosphärischen Ballonflügen eingesetzt. Sein leichtes Gewicht und seine kleinen Abmessungen erlauben einen vielfältigen Einsatz auf unterschiedlichen Plattformen und unter mehreren Beobachtungsgeometrien (Limbmessungen mit festem bzw. variablem Elevationswinkel, Nadir- und direkte Sonnenlichtbeobachtungen). Streulicht Radianzen im UV und sichtbaren Wellenlängenbereich zwischen 330 und 550 nm werden gemessen. Die aufgenommenen Spektren werden mittels der Differentiellen Optischen AbsorptionsSpektroskopie (DOAS) nach Säulendichten von O3, NO2, BrO, H2O und O4 entlang des Lichtweges ausgewertet. Strahlungstransportrechnungen werden benutzt, um (a) die gemessenen Größen zu simulieren und (b) vertikale Profile von O3, NO2 und BrO zu erhalten. Da die Messungen unter einer Vielzahl von Beobachtungsgeometrien durchgeführt wurden, bieten sie einen gute Validierung des benutzten Monte Carlo Strahlungstransportmodels. Die neuartige Methode, atmosphärische Spurenstoffprofile aus ballongestützen Messungen limb-gestreuter UV/vis Strahlung zu gewinnen, wird mittels simultaner Messungen derselben Parameter durch in-situ oder UV/vis/nah-IR Sonnenokkultationsmessungen auf derselben Ballonnutzlast überprüft. Es wird eine vernünftige Übereinstimmung zwischen (a) gemessen und mittels Strahlungstransportrechnungen ermittelten Limbradianzen und (b) den errechneten O3-, NO2-, und BrO-Profilen und den gleichzeitigen Profilmessungen der anderen Instrumente gefunden, wenn alle relevanten atmosphärischen Parameter (Temperatur, Druck, Aerosolextinktion und die am stärksten absorbierenden Spurengase) richtig berücksichtigt werden. Zusätzlich bieten die Limbmessungen mit variblem Elevationswinkel zeitaufgelöste Profilinformation von Radikalen während des Sonnenuntergangs.