German Title: Multi-Axis differentielle optische Absorptionsspektroskopiemessungen in verschmutzten Gebieten

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Abstract

In dieser Arbeit werden die Ergebisse von MAX-DOAS Messungen während zweier umfangreicher Meßkampagnen vorgestellt. Eine Meßkampagne fand im Sommer 2004 im Nordosten der USA statt (ICARTT), die andere im Frühling 2006 in Mexiko Stadt (MILAGRO). In beiden Meßkampagnen wurden mehrere MAX-DOAS Instrumente an verschiedenen Orten aufgestellt und Zeitserien von NO2, SO2, HONO, HCHO, CHOCHO und O4 sowie von Aerosolextinktion gewonnen. Die räumliche und zeitliche Variation dieser Messungen wurden untersucht, um die entsprechenden Emissionsquellen, die chemischen Transformationsprozesse und die Transportwege zu charakterisieren und zu quantifizieren. Insgesamt erfüllten sich die diesbezüglichen Vermutungen. In einigen Fällen konnten Wochengänge in den Zeitserien beobachtet werden, was eine klare zeitliche Verknüpfung zwischen den Rhythmen der Emissionen und den gemessenen Spurengasen bedeutet. In den meisten Fällen konnten die gemessenen Spurengase eindeutig bestimmten Emissionsquellen zugeordnet werden. Ein weiteres interessantes Ergebnis war die weitgehende Übereinstimmung der Zeitserien von Aerosolextinktion und der von Spurengasen. Als Entdeckung können die erstmaligen Messungen sowohl von Glyoxal als auch von salpetriger Säure mit der MAX-DOAS Methode angeführt werden. Beide Messungen ergaben teilweise unerwartete Erkenntnisse, was die sehr starken Absorptionen von salpetriger Säure in Mexiko Stadt und die von Glyoxal im Golf von Maine betreffen. Daher sollten die Forschungen in dieser Richtung weitergeführt werden. In dieser Arbeit wurden auch Inversionstechniken entwickelt, die einen quantitativen Vergleich von mit MAX-DOAS gemessenen Daten mit anderen Messungen von z. B. in-situ oder durch Satelliten ermöglichen. Aufgrund der Erfahrungen dieser beiden Meßkampagnen wird die Gründung eines globalen Netzwerks von automatisierten MAX-DOAS Instrumenten empfohlen.

Translation of abstract (English)

In this thesis, results of MAX-DOAS measurements performed during two extensive measurement campaigns are presented. One measurement campaign took place in the north-east of the USA in summer 2004 (ICARTT) and another in Mexico City in spring 2006 (MILAGRO). During both campaigns, an extended network of MAX-DOAS instruments was operated and time series of NO2, SO2, HONO, HCHO, CHOCHO and O4 as well as aerosol extinction were analyzed. The spatial and temporal variation of these observations was investigated in order to characterize and quantify the respective emission sources, chemical transformation and transport pathways. Overall, the existing expectations on these processes could be confirmed. In some cases, a weekly cycle was discovered in the time series indicating a clear relationship between the temporal pattern of emissions and observed concentrations. In most cases, also a clear attribution to specific emission sources was possible. Another interesting example was that the time series of the aerosol extinction in general agrees well with those of the trace gases. Also new discoveries could be made, especially the first detection of glyoxal and nitrous acid by MAX-DOAS measurements. Both observations led to partly unexpected results, namely very high absorptions of nitrous acid in Mexico City and very high absorptions of glyoxal over the Gulf of Maine. Both findings should be investigated in more detail in future research. In this thesis, also new inversion techniques were developed which allow the quantitative comparison of the retrieved data sets of MAX-DOAS measurements with other observations like in-situ measurements or satellite observations. Based on the experience gained during both campaigns the foundation of a global network of automated MAX-DOAS instruments is recommended.