English Title: Two-Photon double ionization of helium and D2 molecules at the free-electron laser in Hamburg

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Abstract

In der vorliegenden Arbeit wurde die Zwei-Photonen-Doppelionisation (TPDI) von Helium und D2-Molekülen am Freie-Elektronen-Laser in Hamburg (FLASH) untersucht. Hierbei wurden die dreidimensionalen Impulse der bei der Doppelionisation erzeugten Ionen mit einem Reaktionsmikroskop gemessen. Bei Helium wurde der nichtsequentielle Kanal der TPDI bei einer Photonenenergie von 52 eV untersucht. Aus der ermittelten Impulsverteilung der He2+-Ionen ließen sich Rückschlüsse auf die korrelierte Elektronendynamik ziehen wodurch es erstmals gelang die sogenannte virtuelle sequentielle Doppelionisation experimentell nachzuweisen. Die gemessenen einfach differentiellen Wirkungsquerschnitte wurden mit den Ergebnissen zweier time-dependent close-coupling Rechnungen verglichen, wobei sich signifikante Abweichungen zeigten. Die TPDI von D2-Molekülen wurde bei einer Photonenenergie von 38 eV studiert. Dabei konnte nachgewiesen werden, dass sowohl der sequentielle als auch der nichtsequentielle Kanal signifikant zur Doppelionisation beitragen. Mit Hilfe eines zweigeteilten Spiegels für die FEL-Strahlung wurde eine XUV-Pump-Probe Messung durchgeführt, bei der die Wellenpaketsdynamik im 1sSigma_g-Zustand des D+_2-Molekülions untersucht wurde. Es wurde gezeigt, dass sich bedingt durch die spezielle zeitliche Struktur der Strahlung von Freien-Elektronen-Lasern selbst bei einer mittleren Pulslänge von 30 bis 40 fs noch Strukturen einer Breite < 10 fs auflösen lassen.

Translation of abstract (English)

In the course of this work two-photon double ionization (TPDI) of helium and D2 molecules was studied at the free-electron-laser in Hamburg (FLASH). Using a reaction microscope the three-dimensional momentum vectors of the ions generated by the double ionization were obtained. For helium the nonsequential channel of TPDI was studied at a photon energy of 52 eV. From the measured momentum distribution of the He2+-ions information about the correlated electron dynamics could be inferred, providing the first experimental evidence for the so called virtual sequential ionization. The comparison of the observed single differential cross sections with the results of two time-dependent close-coupling calculations showed significant differences. TPDI of D2 molecules was studied at a photon energy of 38 eV. It was demonstrated that both the sequential and the nonsequential channel contribute significantally to the double ionization yield. A split-mirror setup was used to perform a XUV-pump-probe experiment tracing the ultrafast nuclear wave-packet motion in the 1sSigma_g-state of the D+_2 -ion. It was shown that even with a mean pulse-length in the order of 30 to 40 fs structures with a width < 10 fs can be resolved due to the particular time structure of the free-electron-laser radiation.