English Title: Development of an aircraft-based ion mass spectrometer probe with a large mass range: Measurements in the laboratory, aircraft exhaust plumes and the upper troposphere

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Abstract

Aersolpartikel beeinflussen die Wolkenbildung und das Klima. Um die Entstehung von Aerosolpartikeln, insbesondere die ioneninduzierte Nukleation, zu untersuchen, wurde in der vorliegenden Arbeit ein Massenspektrometer zur Detektion von Ionen bis zu 9000 atomaren Masseneinheiten (amu) entwickelt (LIOMAS). Im Labor wurde die Sonde kalibriert, getestet und optimiert. Die ioneninduzierte Nukleation im System H2SO4/H2O wurde im Labor in einem Strömungsreaktor in Abhängigkeit von der Konzentration der Vorläufergase und der Verweilzeit der Ionen untersucht. Messungen im Abgasstrahl von Düsentriebwerken ergaben, dass (i) vom Triebwerk produzierte Chemi-Ionen als Aerosolvorläufer wirken, (ii) das Wachstum negativer Ionen effizienter, als das Wachstum positiver Ionen ist und (iii) bei niedrigem Schwefelgehalt des Treibstoffes ein Ionenwachstum ohne die Beteiligung schwefelhaltiger Gase stattfindet. In der oberen Troposphäre wurden erstmals Ionen detektiert, deren Masse mindestens 2500 amu betrug. Das Auftreten solcher massereichen Ionen wird in Abhängigkeit von meteorologischen Parametern, Spurengas- und Partikelkonzentrationen diskutiert. Diese Beobachtung massereicher Ionen deutet darauf hin, dass in der oberen Troposphäre gelegentlich ioneninduzierte Nukleation stattfindet.

Translation of abstract (English)

Aerosol particles have an impact on cloud formation and climate. The onhand thesis investigates the nucleation of aerosol particles, especially the ion-induced nucleation. For this purpose a large ion mass spectrometer (LIOMAS) for the detection of ions up to 9000 atomic mass units (amu) was developed. The apparatus was tested, calibrated and optimized in the laboratory. The ion-induced nucleation of H2SO4/H2O was studied in a flow reactor in dependency of the concentration of precursor gases and the ion residence time. Measurements in the exhaust of jet engines revealed, that (i) chemi-ions produced by jet engine act as aerosol precursors, (ii) ion growth of negative ions is more efficient than the growth of positive ions, (iii) for low fuel sulfur contents an efficient ion growth takes place without the influence of sulfur gases. Massive ions up to at least 2500 amu have been detected in the upper troposphere. The occurrence of such massive ions was investigated in dependence of atmospheric parameters and concentrations of trace gases and particles. The detection of massive ions points out, that ion-induced nucleation occasionally takes place in the upper troposphere.