German Title: Zwei-Farben Pump-Probe-Experimente an kleinen Quantensystemen am Freie-Elektronen-Laser in Hamburg

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Abstract

Within this thesis, the dynamical response of small quantum systems after the absorption of multiple extreme-ultraviolet (XUV) photons is studied via two-color pump-probe experiments at the free-electron laser (FEL) in Hamburg (FLASH) by employing many-particle recoil-ion momentum spectroscopy. The multi-photon ionization of argon atoms is investigated at a photon energy of 27 eV and FEL intensities of 10^13 - 10^14 W/cm^2. The sequential ionization channel is found to dominate and intermediate resonances are revealed by a delayed infrared (IR) laser pulse. Molecular hydrogen (H2) is studied at a photon energy of 28.2 eV. Dissociation via excited states and fragmentation by sequential two-photon ionization are observed. In addition, it is shown how the ground-state dissociation of H2+ can be used as a tool to determine the temporal overlap between an XUV and IR laser pulse. In the argon dimer, multiple interatomic relaxation processes are triggered by the absorption of several 27-eV-photons. Besides interatomic Coulombic decay (ICD), frustrated triple ionization and charge transfer at crossings of potential energy curves are observed. The lifetime of charge transfer is determined to be (531 +- 136) fs using an XUV-IR pump-probe scheme. The employed reaction microscope is upgraded by an in-line XUV split-delay and focussing optics, which was designed and commissioned as part of this thesis.

Translation of abstract (German)

In dieser Arbeit wird die Dynamik kleiner Quantensysteme, welche durch die Absorption mehrerer extrem-ultravioletter (XUV) Photonen hervorgerufen wird, am Freie-Elektronen-Laser (FEL) in Hamburg (FLASH) untersucht. Dazu werden Pump-Probe Experimente mit Photonen zweier Farben und Mehrteilchen-Rückstoß-Ionen-Spektroskopie kombiniert. Die Multiphotonenionisation von Argonatomen wird bei einer Photonenergie von 27 eV und FEL Intensitäten von 10^13 - 10^14 W/cm^2 untersucht. Dabei dominiert der sequentielle Ionisationskanal. Ein zeitlich verzögerter infraroter (IR) Laserpuls erlaubt zwischenliegende Resonanzen aufzudecken. Untersuchungen an Wasserstoffmolekülen (H2) werden bei einer Photonenenergie von 28.2 eV durchgeführt. Dabei wird Dissoziation mittels angeregter Zustände und Fragmentation durch sequentielle Zweiphotonenionisation beobachtet. Zudem wird gezeigt, dass die Grundzustandsdissoziation von H2+ verwendet werden kann, um den zeitlichen Überlapp zwischen XUV- und IR-Laserpulsen zu ermitteln. In Argondimern werden unterschiedliche interatomare Relaxationsprozesse durch die Absorption mehrerer 27-eV-Photonen ausgelöst. Neben Interatomic Coulombic Decay (ICD) sind frustrierte Dreifachionisation und Ladungstransfer an Schnittpunkten von Potentialkurven wichtige Kanäle. Die Lebensdauer des Ladungstransfers von (531 +- 136) fs wird mit einem XUV-IR Pump-Probe Schema bestimmt. In einem weiteren Teil dieser Arbeit wurde das verwendete Reaktionsmikroskop um einen Aufbau zur Spaltung, Verzögerung und Fokussierung von XUV-Pulsen verbessert.