German Title: Multimodale Mikroskopie im Mittelinfrarotbereich durch flexible Impulsformung

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Abstract

In this thesis, mid-infrared (MIR) pulses with arbitrary temporal and spectral shape are generated via a difference-frequency process for application in a non-linear Raman microscope. Solely by shaping the sub 10 fs driving pulses, the broadband spectra of the MIR pulses are switched to narrowband and tuneable ones. In MIR transmission spectroscopy, these narrowband MIR spectra allow for investigating molecular vibrations from 1250 to 3250 cm-1 with spectral resolutions below 20 cm-1. Furthermore, MIR transmission microspectroscopy is combined with coherent-anti-Stokes Raman scattering (CARS) to provide a direct comparison of spectra and images obtained in one spot of the sample. Sum-frequency (SF) microspectroscopy is an additional technique, which complements the toolbox of this non-linear Raman microscope with the potential to investigate non-centrosymmetric systems. The flexibility of the pulse shaper allows for implementing two different SF-methods. Whereas the heterodyne multiplex method acquires the whole SF spectrum by imprinting only three different phase functions, the homodyne MIR-scanning method generates a high SF intensity directly linked to one vibrational mode. In all applications, the phase of MIR pulses must be well-known. This phase is determined in the focal plane of the microscope over more than 1000 cm-1 via two methods based on the dispersion-scan.

Translation of abstract (German)

Diese Arbeit behandelt die Erzeugung von Mittelinfrarotimpulsen (MIR-Impulsen) mit beliebig einstellbarer zeitlicher und spektraler Form mittels eines Differenzfrequenzprozesses und ihre Anwendung in einem nichtlinearen Ramanmikroskop. Nur durch das Umformen der sub 10 fs Erzeugerimpulse mithilfe eines Impulsformers wird aus dem breitbandigen Spektrum der MIR-Impulse ein schmalbandiges und durchstimmbares. In der MIR-Transmissionsspektroskopie ermöglicht dieses schmalbandige MIR Spektrum die Untersuchung von Molekülvibrationen in einem Bereich von 1250cm-1 bis zu 3250 cm-1 mit einer spektralen Auflösung unter 20 cm-1. Des Weiteren gelingt durch die Kombination der MIR-Transmissionsmikrospektroskopie mit kohärenter anti-Stokes Raman Streuung (CARS) der direkte Vergleich von Spektren und Bildern, da diese an der gleichen Probenstelle aufgenommen werden. Das Hinzufügen der Summenfrequenz- (SF) Mikrospektroskopie erweitert das Repertoire dieses nichtlinearen Ramanmikroskops um die Option auch nichtzentrosymmetrische Proben zu untersuchen. Die Flexibilität des Impulsformers ermöglicht die Implementierung zweier unterschiedlicher SF-Methoden. Wohingegen die heterodyne-multiplex-Methode das ganze SF-Spektrum beim Anlegen von nur drei unterschiedlichen Phasenfunktionen detektiert, erzeugt die homodyne MIR-scanning-Methode eine hohe SF-Intensität, welche direkt auf eine Vibrationsbande zurückgeführt werden kann. Für alle Anwendungen muss die Phase der MIR-Impulse vorab bekannt sein. Diese wird in der Fokalebene des Mikroskops in einem Bereich von mehr als 1000 cm-1 mittels zweier unterschiedlicher Methoden bestimmt, die beide auf der Dispersions-Scan-Methode beruhen.