German Title: Das Transport- und Reaktionsverhalten von Arsen im Grundwasser : Experimente und Fallstudien

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Abstract

The transport and reaction behavior of arsenic in the aquatic environment is of high importance, since arsenic in groundwater causes serious problems e.g. in Bangladesh. It is well known that elevated arsenic concentrations in drinking water lead to severe health risk. Various investigations have been carried out concerning the oxidation and adsorption of arsenic in the environment, but less is know about the reduction and release of arsenic. A continuous injection tracer test was conducted at the USGS Cape Cod research site (Mass.,USA) in order to investigate natural reduction of As(V) to As(III) in an iron reducing environment. As(V) reduction was observed to take place under the conditions of this aquifer. Furthermore retardation of As(III) turned out to be minor than the one of As(V). Microbial investigations showed that arsenic reducing microorganism as well as iron reducers and sulfate reducers were present in the aquifer. Arsenic was assumed to be reduced by microbial reduction as well as by dissolved sulfide. To support this theory batch experiments with As(V) and sulfide were conducted. In preliminary experiments at pH 3, up to 30 % was reduced depending on the sulfide. Water samples buffered a pH 6.8 showed lower reduction rates. Batch experiments with MnO2 apparently indicated manganese reduction to prevent arsenic reduction. In batch experiments with Fe(III), a simultaneous reduction of Fe(III) and As(V) was observed. The third part of the work deals with the arsenic release from ore and mine dumps. For a better understanding of the flow and the reaction path of arsenic sediment samples from two sites on Sardinia highly influenced by ore and mine dumps were analyzed. In all sediment samples the total amount of arsenic as well as of Ca, Mn, Fe, S and Pb were measured. Different elution methods were conducted to make predictions of the mobility as well as the arsenic binding. In the first study area, the arsenic is transported in a stream in which the flow rate differs extremely over the year. High flow rates cause translocation processes of the tailing material and the stream sediments. During periods with low flow rates the arsenic transport is dominated by the dissolved fraction. In the other study area the arsenic is released in a wetland and in this case the transport is mostly controlled by geochemical conditions. Thus the As transport velocity is slow and the accumulation rates are much lower compared to the other study area.

Translation of abstract (German)

Arsen verursacht in vielen Ländern große Probleme bei der Einhaltung der Trinkwassergrenzwerte. Es ist bekannt, dass Arsen Krankheiten verursacht. Aus diesem Grund ist es wichtig das Reaktions- und Transportverhalten von Arsen zu kennen. Ein Tracer Test mit kontinuierlicher Injektion wurde auf dem Versuchsgelände des USGS auf Cape Cod (Mass., USA) durchgeführt, um die Reduktion von As(V) zu As(III) unter natürlichen Bedingungen in der Eisenreduktionszone zu beobachten. Außer der Reduktion von As(V) wurde ein schnellerer Transport von As(III) gegenüber dem von As(V) festgestellt. Mikrobiologische Untersuchungen an Proben aus dem Aquifer deuten auf eisen-, arsen- und sulfidreduzierende Organismen hin. In Anbetracht aller Ergebnisse kann das Arsen sowohl von Mikroorganismen als auch von Sulfid reduziert worden sein. Um die Reduktion von Arsen durch Sulfid genauer zu untersuchen wurden im Labor Schüttelversuche durchgeführt. In ersten Experimenten bei einem pH-Wert von 3 wurde eine Reduktion, je nach eingegebener Sulfidkonzentration, von bis zu 30 % festgestellt. Bei einem pH-Wert von 6,8 waren die Reduktionsraten deutlich geringer. Bei einer Zugabe von Manganoxid war keine Reduktion zu As(III) erkennenbar. Wohingegen bei der Zugabe von Eisenoxid eine gleichzeitige Reduktion von Eisen und Arsen stattfand. Der dritte Teil der Arbeit befasst sich mit der Freisetzung von Arsen aus Abraumhalden von Erzminen. Um mehr über das Reaktions- und Transportverhalten nach einer Freisetzung von Arsen zu erfahren wurden Sedimentproben aus zwei von Minen stark beeinflussten Gebieten analysiert. Des Weiteren wurden die Proben mit verschieden Chemikalien eluiert, um Aussagen über die Bindung und die Mobilität zu treffen. Im ersten Untersuchungsgebiet wird das Arsen als As(V) bei hoher Fließgeschwindigkeit des Baccu Locci Flusses partikulär an Mineralien und in Zeiten von geringer Fließgeschwindigkeit in gelöster Form transportiert. Im zweiten Untersuchungsgebiet wird Arsen in ein Feuchtgebiet freigesetzt und in gelöster Form transportiert. Die Ausbreitung vom Arsen ist dabei stark von den ändernden geochemischen Bedingungen des Feuchtgebietes abhängig. So wird es während oxischen Bedingungen als As(V) adsorbiert und während anoxischen Bedingungen zu As(III) reduziert und transportiert. Die Akkumulationsraten sind im zweiten Untersuchungsgebiet deutlich geringer als im Ersten.