German Title: Ermittelung von Spurengasinformation durch Kombination der Differentiellen Optischen Absorptionsspektroskopie mit Strahlungstransportmodellierung

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Abstract

The Differential Optical Absorption Spectroscopy (DOAS) is an established remote sensing technique for atmospheric constituent probing. To derive quantitative distribution data of trace gas distributions it is necessary to combine novel measurement techniques like Multi-Axis DOAS with realistic radiative transfer modelling. In this thesis three three-dimensional spherical Monte Carlo based radiative transfer model TRACY is brought to operational status and employed for the interpretation of several own and existing measurements with different DOAS platforms. In contrast to established models, no approximations and simplifications of geometry or physical processes are needed. Additional model output parameters describing the scattering of the light allow for the understanding of the spectroscopic model results and for conclusions on the geometrie’s sensitivity to certain trace gas distribution shapes. The decisive role of the aerosols in radiative transfer was investigated. They were found to influence measurement to an extent rendering any geometric approximation of the measurement sensitivity invalid. Combination of measured quantities including O4 absorption with modelling allow for conclusions on their abundance. They, in conjunction with knowledge on sources and sinks of the considered species, allow for the projection of unknown parameters onto measurable quantities, which facilitates the derivation of quantitative distributions.

Translation of abstract (German)

Die Differentielle Optische Absorptionsspektroskopie (DOAS) ist als Fernerkundungsmethode zur Messung atmosphärischer Komponenten etabliert. Zur Ermittelung quantitativer Information über Spurengasverteilungen ist eine Kombination neuer Meßtechniken, z.b. Multi-Axis DOAS, mit realitätsnaher Strahlungstransportsimulation erforderlich. In dieser Arbeit wird das dreidimensionale sphärische Strahlungstransportmodell TRACY auf der Basis der Monte Carlo Methode zur Anwendungsreife gebracht und für die Interpretation mehrerer eigener und fremder Messungen verschiedener DOAS Plattformen angewandt. Im Gegensatz zu bisherigen analytischen Modellen sind keine Vereinfachungen der Geometrie oder der physikalischen Vorgänge erforderlich. Zusätzliche Ausgabeparameter, die sich auf Eigenschaften der Lichtstreuung beziehen, gestatten ein Verständnis der spektroskopischen Modellergebnisse und Aussagen über die Empfindlichkeit der Meßgeometrien für bestimmte Höhenprofilformen. Speziell untersucht wurde die entscheidende Rolle der Aerosole im Strahlungstransport. Sie können Messungen derart beeinflussen, daß jedwede geometrische Näherung der Meßempfindlichkeit zu falschen Aussagen führt. Geeignete Meßgrößenkombinationen, inkl. O4-Absorption, lassen in Verbindung mit Modellierung der entsprechenden Szenarien jedoch Rückschlüsse auf die Verteilung der Aerosole zu. Sie und Kenntnis über Quellen und Senken eines Spurenstoffes erlaubt die Projektion mehrerer Unbekannter auf wenige Meßgrößen, was eine Ermittelung quantitativer Verteilungen ermöglicht.