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type: doctoralThesis
metadata_visibility: show
creators_name: Prados-Roman, Cristina
title: Aircraft-borne spectroscopic limb measurements of trace gases absorbing in the UV-A spectral range : investigations of bromine monoxide in the Arctic troposphere
title_de: Flugzeuggestützte Streulicht-Spektroskopie von UV-A absorbierenden Spurengasen : Erforschung von Brommonoxid in der arktischen Troposphäre
ispublished: pub
subjects: 530
divisions: 130500
adv_faculty: af-13
keywords: UV/vis Spectroscopy , Halogen chemistry , Radiative transfer , DOAS , Arctic , Bromine monoxide
abstract: Reactive halogen species (i.e., RHS=X, XO, X2, XY, OXO, HOX, XONO2, XNO2, with X,Y being I, Br and Cl) are known to be key compounds for the oxidation capacity of the troposphere, affecting the lifetime of relevant species such as O3, HOx, NOx, hydrocarbons, dimethylsulfide and gaseous elementary mercury. Furthermore, recent observations link iodine species to the formation of new aerosol particles. This work aims at the characterization of the abundance of BrO in the Arctic troposphere during the spring season, when the auto-catalytic release of bromine species from sea ice related halides is known to cause tropospheric Ozone Depletion Events (ODEs). A novel limb scanning mini-DOAS spectrometer for the detection of UV/vis absorbing radicals (e.g., O3, BrO, IO) was deployed on the DLR-Falcon (Deutsches Zentrum für Luft- und Raumfahrt) aircraft and tested during a field campaign that took place at Svalbard (78°N) in spring 2007. Herein, a new algorithm for inferring concentration vertical profiles of tropospheric trace gases from aircraft-borne DOAS limb observations is presented, characterized and validated through the profile retrieval of the UV-A absorber O4. The method is then applied for retrieving tropospheric vertical profiles of BrO during the polar campaign. For deployments during ODEs, the retrieved BrO vertical profiles consistently indicate high BrO mixing ratios (~ 15 pptv) within the boundary layer, low BrO mixing ratios (< 1.5 pptv) in the free troposphere, occasionally enhanced BrO mixing ratios in the upper troposphere (~ 1.5 pptv), and increasing BrO mixing ratios with altitude in the lowermost stratosphere. These findings are well in agreement with satellite and balloon-borne soundings of total and partial BrO atmospheric column densities. Moreover, the capabilities of the aircraft-borne measurements are further exploited by analyzing the sources, photochemistry and transport processes of BrO in the boundary layer above the sea ice.
abstract_translated_text: Reaktive Halogenverbindungen (RHS=X, XO, X2, XY, OXO, HOX, XONO2, XNO2, mit X,Y entweder I, Br oder Cl) haben eine Schlüsselfunktion für die Oxidationskapazität der Troposphäre, insbesondere indem sie die Lebensdauer wichtiger Schadstoffe wie O3, HOx, NOx, Kohlenwasserstoffe, Dimethylsulfid and gasförmiges, elementares Quecksilber beeinflussen. Des weiteren, weisen neuere Beobachtungen auf eine wichtige Rolle von Iodverbindungen bei der Bildung von Aerosolpartikeln hin. Ziel dieser Arbeit ist es, die Verteilung von BrO in der arktischen Troposphäre zu charakterisieren, wenn im Frühling Bromverbindungen auto-katalytisch aus Haliden über dem Meereis freigesetzt werden und es dadurch zu troposphärischem Ozonabbau (Ozone Depletion Events - ODEs) kommt. Ein neuartiger mini-DOAS Spektrometer wurde auf dem Falcon-Flugzeug des DLR (Deutsches Zentrum für Luft- und Raumfahrt) eingesetzt und während einer Messkampagne bei Svalbard (78°N) im Frühling 2007 getestet. Der Spektrometer ist auf den Nachweis von Radikalen ausgelegt, die im UV und sichtbaren Spektralbereich absorbieren, und kann Streulicht beobachtungen in verschiedenen Sichtgeometrien durchführen. In dieser Arbeit wird ein neuer Algorithmus zur Bestimmung von vertikalen Konzentrationsprofilen troposphärischer Spurengase aus flugzeuggestützte DOAS Streulichtbeobachtungen vorgeschlagen, charakterisiert und mittels der Profilbestimmung von O4 validiert. Anschließend wird die Methode zur Auswertung troposphärischer BrO-Profile während der Kampagne am Pol verwendet.  Bei Auftreten von ODEs, weisen die BrO Vertikalprofile durchgehend hohe BrO Konzentrationen (~ 15 pptv) in der planetaren Grenzschicht, niedrige BrO Konzentrationen (< 1.5 pptv) in der freien Troposphäre, gelegentlich erhöhte BrO Konzentrationen in der oberen Troposphäre (~ 1.5 pptv) sowie mit der Höhe ansteigende BrO Konzentrationen in der unteren Stratosphäre auf. Diese Befunde werden von Satelliten- und Ballonmessungen der BrO Gesamt and Teilsäulendichte bestätigt. Weiterhin werden die Möglichkeiten der flugzeuggestützten Messungen zur Erforschung von Brom-Quellen sowie der relevanten Photochemie und Transportprozesse über dem Meereis in der planetaren Grenzschicht erkundet.
abstract_translated_lang: ger
date: 2010
date_type: published
id_scheme: DOI
id_number: 10.11588/heidok.00011451
ppn_swb: 643958800
own_urn: urn:nbn:de:bsz:16-opus-114515
date_accepted: 2010-12-09
advisor: HASH(0x5561209101b8)
language: eng
bibsort: PRADOSROMAAIRCRAFTBO2010
full_text_status: public
citation:   Prados-Roman, Cristina  (2010) Aircraft-borne spectroscopic limb measurements of trace gases absorbing in the UV-A spectral range : investigations of bromine monoxide in the Arctic troposphere.  [Dissertation]     
document_url: https://archiv.ub.uni-heidelberg.de/volltextserver/11451/1/CPradosRoman_Dekanat.pdf