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status_changed: 2012-08-15 09:05:38
type: doctoralThesis
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creators_name: Rudek, Benedikt
title: Multiple Ionization of Heavy Atoms by Intense X-Ray Free-Electron Laser Pulses
title_de: Vielfachionisation schwerer Atome durch intensive Röntgenpulse eines Freie-Elektronen Lasers
ispublished: pub
subjects: 530
divisions: 130001
adv_faculty: af-13
keywords: FEL , Freie-Elektronen LaserFree-Electron Laser , Ionization , X-ray
cterms_swd: Ionisation
cterms_swd: Röntgenstrahlen
cterms_swd: Xenon
cterms_swd: Atome
abstract: The photoionization of heavy atoms, krypton and xenon, by ultra-intense X-ray laser pulses was studied at the novel X-ray free-electron laser (FEL), the Linac Coherent Light Source (LCLS). Using an ion time-of-flight (TOF) spectrometer, the ion charge-state distributions were retrieved at 1.5 and 2 keV photon energies as a function of the FEL pulse energy, while large X-ray pnCCD detectors simultaneously recorded the fluorescence spectra. The experimental findings are compared to calculations by S.-K. Son and R. Santra, that are based on perturbation theory and numerically solve a large number of coupled rate equations, and to photoionization processes in light atoms observed in previous measurements at LCLS. For xenon unprecedentedly high charge states, up to Xe36+, are found at 1.5 keV photon energy, 80 fs pulse length and 2.5 mJ pulse energy, although the ground-state ionization energy exceeds the photon energy starting at Xe26+ already. As direct multi-photon ionization was demonstrated to play a minor role at X-ray energies, a different ionization pathway has to be considered here. Measured fluorescence spectra along with the theoretical analysisindicate that ionization beyond the Xe26+ threshold is enabled by densely spaced excitation resonances which can be hit within a single broadband FEL pulse for several subsequent high charge states generated during the ionization process. In contrast to the 1.5 keV case, photoionization at 2 keV photon energy only proceeds up to Xe32+, because at higher photon energy accessible resonances appear at higher charge states, which are not reached within a single shot for the pulse energies used in the present experiment. In order to demonstrate the general nature of the multiple ionization mechanism involving resonances, similar measurements were performed for krypton at 2 keV. Here, combined experimental and theoretical analysis shows that, similar to the case of xenon at 1.5 keV, the highest observed charge state, Kr21+, can only be explained by the resonance-enhanced X-ray multi-ionization process. Based on the experimental data for two exemplary elements and the general model suggested to explain the results, resonance-enhanced photoionization in intense X-ray pulses is predicted to be a general phenomenon for heavy atoms. Thus, systems containing heavy atoms with large nuclear charge Z will experience dramatically increased photoionization in certain photon energy ranges, which can either be desirable, e.g. for the efficient creation of dense plasmas of high-Z atoms, or disturbing, e.g. for coherent diffractive imaging, where local radiation damage in the vicinity of heavy atoms can be significantly enhanced.
abstract_translated_text: Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Photoionisation von schweren Atomen, Krypton und Xenon, durch hoch-intensive Röntgenstrahlung, wie sie erstmalig durch Freie-Elektronen-Laser (FEL) zur Verfügung steht. Die Messungen wurden am Röntgen-FEL Linac Coherent Light Source (LCLS) durchgeführt. Mit Hilfe eines Flugzeitspektrometers wurden die in der Photoionisation resultierenden Ladungszustände für Photonenenergien von 1.5 und 2 keV als Funktion der eingestrahlten Pulsenergie bestimmt. Gleichzeitig registrierten energiesensitive pnCCD Röntgen-Detektoren die Fluoreszenzstrahlung der ionisierten Atome. Die Messergebnisse werden mit theoretischen Modellen von S.-K. Son und R. Santra, basierend auf Störungsrechnung und numerisch gelösten Ratengleichungen, unterlegt und mit vorangegangenen Photoionisations-Experimenten an leichten Atomen verglichen. Für Xenon wurde eine Ionisation bis zu Xe36+ beobachtet, was den bis dato höchsten nachgewiesenen Ionisationsgrad durch Photoionisation darstellt. Die dabei genutzte Strahlung hatte eine Photonenenergie von 1.5 keV, eine Pulslänge von 80 fs und eine Pulsenergie von 2.5 mJ. Da die eingestrahlte Photonenenergie von 1.5 keV jedoch lediglich ausreicht, Xenon bis zum Ladungszustand 28+ direkt zu ionisieren und direkte Multiphotonen-Ionisation bei Röntgenenergien eine vernachlässigbare Rolle spielt, wird in dieser Arbeit ein neuer Ionisationspfad vorgeschlagen. Anhand der Fluoreszenzspektren wird gezeigt, dass nach Erreichen der Ionisationsschwelle eines Orbitals mehrere Elektronen dieses Orbitals statt ins Kontinuum resonant in gebundene Zustände angehoben werden, von wo sie auto-ionisieren können. Solche Resonanzen sind sowohl abhängig vom Ladungszustand, der die Bindungsenergie der Elektronen bestimmt, als auch von der gewählten Photonenenergie. Während bei der Photoionisation von Xenon mit 1.5 keV innerhalb eines Röntgenpulses Ladungszustände erreicht werden, die dicht-liegende Resonanzen aufweisen, treten im Falle von 2 keV Resonanzen erst bei noch höheren Ladungszuständen auf, zu hoch, als dass sie den Ionisationsgrad noch beeinflussen könnten. Für Krypton wiederum finden sich auch bei 2 keV Photonenenergie Resonanzen, um die sequentielle Multiphotonen-Ionisation effizient verstärken zu können. Die untersuchten Resonanzmechanismen treten überwiegend bei der Wechselwirkung von hoch-intensiven Röntgenstrahlen mit schweren Elementen auf, da diese während der Ionisation dichte Resonanzen in Valenz- und Rydbergorbitale aufweisen. Somit sind die hier nachgewiesenen Prozesse für alle Experimente zu berücksichtigen, bei denen schwere Elemente intensivem Röntgen-Licht ausgesetzt werden.
abstract_translated_lang: ger
class_scheme: pacs
class_labels: 32.80.Zb, 32.80.Rm, 32.50.+d, 41.60.Cr
date: 2012
date_type: published
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ppn_swb: 1651491186
own_urn: urn:nbn:de:bsz:16-opus-133408
date_accepted: 2012-05-09
advisor: HASH(0x5561209cc610)
language: eng
bibsort: RUDEKBENEDMULTIPLEIO2012
full_text_status: public
citation:   Rudek, Benedikt  (2012) Multiple Ionization of Heavy Atoms by Intense X-Ray Free-Electron Laser Pulses.  [Dissertation]     
document_url: https://archiv.ub.uni-heidelberg.de/volltextserver/13340/1/Dissertation_Benedikt_Rudek.pdf