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rev_number: 17
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dir: disk0/00/01/43/11
datestamp: 2013-01-16 09:27:55
lastmod: 2013-02-25 08:22:08
status_changed: 2013-01-16 09:27:55
type: doctoralThesis
metadata_visibility: show
creators_name: Erk, Benjamin Michael Dieter
title: Fragmentation Dynamics of Small Molecules upon
Multiple Ionization by X-Ray Free-Electron Laser Pulses
title_de: Fragmentierungsdynamik kleiner Moleküle nach mehrfacher Innerschalenionisation
durch Röntgenpulse eines Freie-Elektronen-Lasers
subjects: ddc-530
divisions: i-851340
adv_faculty: af-13
keywords: Molekül Dynamik
cterms_swd: Freie-Elektronen-Laser 
cterms_swd: Photoionisation 
cterms_swd: Molekül
abstract: The ionization and fragmentation dynamics of small molecules (CH3SeH, C2H5SeH,
CH3I, and ICl) triggered by intense ultrashort soft X-ray pulses delivered by the Linac
Coherent Light Source are investigated employing coincident three-dimensional ion momentum
spectroscopy.
This work aims at investigating the role of the molecular environment in multiple inner-shell photoionization and the accompanying electronic relaxation processes by studying
molecular systems containing a single constituent of high nuclear charge Z, i.e. selenium
or iodine, such that photoabsorption is almost exclusively localized at the core-shells of
these heavy atoms. By comparing the level of ionization for the molecules containing selenium
or iodine with results on isolated krypton and xenon atoms, signatures of efficient
charge redistribution within the molecular environment are observed. Measured kinetic
energies and angular distributions of the ionic fragments in comparison to the outcome
of a simple Coulomb explosion model allow tracking down the evolution of the molecular
geometry, revealing considerable displacement of the nuclei on the time scale of sequential
multiple ionization. The results obtained have considerable implications for coherent
diffractive imaging, providing a direct measure of radiation damage (displacement of nuclei
and electronic rearrangement) on the time scale of the X-ray pulse and the length scale of
the individual atoms.
abstract_translated_text: Im Rahmen dieser Arbeit wird die Fragmentierung kleiner Moleküle (CH4SeH, C2H6Se,
CH3I und ICl) nach mehrfacher Innerschalenionisation durch ultrakurze Röntgenpulse der
Linac Coherent Light Source mittels dreidimensionaler Ionen-Impulsspektroskopie untersucht.
Ziel dieser Arbeit ist es, den Einfluss der molekularen Umgebung auf die mehrfache
Ionisation und die elektronischen Zerfallsprozesse zu bestimmen. Hierzu werden Moleküle
untersucht, welche genau ein schweres Atom wie Jod oder Selen enthalten. Diese Elemente
besitzen, im Vergleich zu den leichteren molekularen Bestandteilen, einen um ein
Vielfaches höheren Absorptionsquerschnitt. Dies bewirkt, dass die Absorption nahezu
ausschließlich in den inneren Schalen dieser schweren Atome stattfindet. Durch den Vergleich
der erzeugten Ladungszustände im Molekül und jener in einzelnen Edelgasatomen
(Xe, Kr), welche vergleichbare Innerschalen-Elektronenkongurationen und Absorptionsquerschnitte
haben, werden Signaturen von Ladungsumverteilung im Molekül deutlich.
Die kinetischen Energien der ionischen Fragmente sowie deren Winkelverteilungen geben in
Kombination mit Simulationen Aufschluss über die sich ändernde Geometrie des Moleküls.
Sie zeigen, dass eine deutliche Bewegung der Kerne bereits auf der Zeitskala der mehrfachen
Photonenabsorption einsetzt. Diese Resultate sind unter anderem relevant für Coherent
Diractive Imaging-Anwendungen, da sie eine direkte Abschätzung des herbeigeführten
Strahlenschadens in Form von Bewegungen von Elektronen und Kernen auf der Zeitskala
des Röntgenpulses und der Größenskala einzelner Atome liefern.
abstract_translated_lang: ger
date: 2013-01
id_scheme: DOI
id_number: 10.11588/heidok.00014311
ppn_swb: 1652049401
own_urn: urn:nbn:de:bsz:16-heidok-143119
date_accepted: 2013-01-09
advisor: HASH(0x559e37ced788)
language: eng
bibsort: ERKBENJAMIFRAGMENTAT201301
full_text_status: public
place_of_pub: Heidelberg, Germany
citation:   Erk, Benjamin Michael Dieter  (2013) Fragmentation Dynamics of Small Molecules upon Multiple Ionization by X-Ray Free-Electron Laser Pulses.  [Dissertation]     
document_url: https://archiv.ub.uni-heidelberg.de/volltextserver/14311/1/Erk_PhD.pdf