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status_changed: 2017-03-17 09:29:43
type: doctoralThesis
metadata_visibility: show
creators_name: Hüneke, Tilman
title: The scaling method applied to HALO measurements: Inferring absolute trace gas concentrations from airborne limb spectroscopy under all sky conditions
title_de: Anwendung der Skalierungsmethod auf HALO-Messungen: Berechnung absoluter Spurengaskonzentrationen aus flugzeuggetragenen spektroskopischen Messungen unter allen Bewölkungsbedingungen
subjects: ddc-500
subjects: ddc-550
divisions: i-130500
adv_faculty: af-13
cterms_swd: Atmosphäre
cterms_swd: Strahlungstransport
cterms_swd: UV-VIS-Spektroskopie
cterms_swd: DOAS
cterms_swd: Matrixinversion
cterms_swd: Chemie
cterms_swd: Physik
cterms_swd: Flugzeug
abstract: The novel HALO mini-DOAS instrument was developed for measurements of UV/vis/near-IR spectra of scattered
skylight in limb and nadir geometry aboard the new research aircraft HALO. The absorptions of a suite
of trace gases (O3, O4, NO2, CH2O, BrO, OClO, and others) are identified in the measured spectra using the
DOAS-technique. Previously employed methods to infer absolute concentrations from DOAS measurements
rely on a priori knowledge of aerosols and cloud cover. The recently developed scaling method promises to enable
the retrieval of target gas concentrations under all sky conditions. Effective light path lengths are estimated
by employing a scaling gas, whose concentration at flight level is known, in conjunction with modelled profile
shapes, radiative transfer calculations, and using the measured absorptions of the targeted species relative
to those of the scaling gas. The present thesis describes the development and characterises the measurement
properties of the HALO mini-DOAS instrument. For the first time, random and systematic errors of the scaling
method are thoroughly investigated. It is argued that random errors are 10 – 20% for most measurement conditions
and that the scaling method is practically unperturbed by changing cloud cover if applied appropriately.
It is however shown that biases may occur if the assumed profile shapes are significantly different from actual
profile shapes. Retrieved mixing ratios of BrO and NO2 from measurements obtained during the science mission
TACTS/ESMVal in August/September 2012 indicate that (a) no enhanced tropospheric BrO was detected
in the mid-troposphere (3.5 – 9 km altitude) near the Antarctic continent (65° S) in spring (Sept. 13, 2012), (b)
LMS and bottom polar vortex [BrO] agree with previous measurements, (c) other oxidants beside O3 influence
NO oxidation in the UT/LS where [N2O] < 310 ppb, and (d) the same finding was confirmed for very low-NOx
conditions, although the latter measurements are uncertain.
abstract_translated_text: Das Instrument “HALO mini-DOAS” wurde für die flugzeuggetragene Messung von atmosphärischen Spurengasen
mit Hilfe von Absorptionsspektroskopie im UV, sichtbaren und nah-infraroten Spektralbereich entwickelt.
Es ermöglicht die Detektion einer Reihe von Spurengasen (O3, O4, NO2, CH2O, BrO, OClO u.v.m.)
in Limb- und Nadirgeometrie mit der DOAS-Methode. Bisherige Ansätze, um aus DOAS-Messungen absolute
Spurenstoffkonzentrationen zu berechnen, sind von Annahmen über Aerosol- und Wolkenvorkommen
abhängig. Die in unserer Arbeitsgruppe neu entwickelte Skalierungsmethode umgeht diese Schwierigkeiten,
indem mit einem Skalierungsgas, dessen Konzentration in Flughöhe bekannt ist, mit Strahlungstransport- und
Chemietransportmodellrechnungen sowie mit den gemessenen Absorptionen von Skalierungs- und zu messendem
Spurengas effektive Lichtwege abgeschätzt werden. Diese Arbeit beschreibt die Entwicklung und charakterisiert
die Eigenschaften des “HALO mini-DOAS”-Instruments. Des Weiteren werden zum ersten Mal zufällige
und systematische Unsicherheiten der Skalierungsmethode ausführlich untersucht. Es wird gezeigt, dass
die Messunsicherheit meist bei 10 – 20% liegt und dass die Skalierungmethode von Änderungen der Bewölkung
praktisch unabhängig ist, wenn sie richtig angewandt wird. Andererseits kann es zu systematischen Fehlern
kommen, wenn die vom Modell vorhergesagten Spurengasprofile sich deutlich von den tatsächlichen unterscheiden.
Messungen von BrO und NO2 während der Messkampagne TACTS/ESMVal im August/September
2012 deuten darauf hin, dass (a) keine erhöhten BrO-Konzentrationen in der Troposphäre (3,5 – 9 km Höhe)
in der Nähe des antarktischen Kontinents (65° S) im Frühling (13.09.2012) gemessen wurden und (b) BrOKonzentrationen
in der LMS und am Bodes des polaren Vortex’ mit früheren Messungen übereinstimmen
sowie (c) andere Oxidantien neben O3 die NO-Oxidation in der UTLS in Luftmassen mit [N2O] < 310 ppb
beeinflussen und (d) dass dasselbe für Messungen unter extrem NOx-armen Bedingungen beobachtet wurde,
wobei letztere Messergebnisse unsicher sind.
abstract_translated_lang: ger
date: 2017
id_scheme: DOI
id_number: 10.11588/heidok.00022573
ppn_swb: 1657233480
own_urn: urn:nbn:de:bsz:16-heidok-225732
date_accepted: 2016-12-14
advisor: HASH(0x55fc36c9a4d8)
language: eng
bibsort: HUNEKETILMTHESCALING2017
full_text_status: public
citation:   Hüneke, Tilman  (2017) The scaling method applied to HALO measurements: Inferring absolute trace gas concentrations from airborne limb spectroscopy under all sky conditions.  [Dissertation]     
document_url: https://archiv.ub.uni-heidelberg.de/volltextserver/22573/1/Diss_Hueneke_digital.pdf