eprintid: 23703 rev_number: 16 eprint_status: archive userid: 3413 dir: disk0/00/02/37/03 datestamp: 2017-11-17 07:48:59 lastmod: 2018-01-09 11:05:45 status_changed: 2017-11-17 07:48:59 type: doctoralThesis metadata_visibility: show creators_name: Hänsel, Marc title: Ultrafast Excited State Dynamics and Functional Interfaces Probed by Second Harmonic Generation title_de: Ultraschnelle Dynamik von angeregten Zuständen und funktionalisierte Grenzflächen untersucht mittels Frequenzverdopplung subjects: ddc-530 subjects: ddc-540 divisions: i-120300 divisions: i-130700 adv_faculty: af-13 abstract: Understanding the ultrafast excited state dynamics in organic semiconductors after optical excitation is a key requisite on the road towards efficient organic solar cells. Additionally, the creation of functional interfaces built from organic molecular switches and the read-out of the photochromic state are essential for molecular electronics. In this thesis, static second harmonic generation (SHG) measurements were utilized to investigate the photochromism of different indolylfulgimide derivatives immobilized on silicon. During this, the influence of chemical modifications on the switching efficiencies (cross-sections) and the non-linear optical contrast between the switching states were investigated. In the second part of this thesis, femtosecond time-resolved second harmonic generation measurements were used to investigate the ultrafast decay mechanism of optically induced electronically excited states in organic semiconductors and donor/acceptor systems. These led to observations of relaxation into dimer induced states, charge trapping at native silicon oxide and ultrafast vibronic relaxation. For the donor/acceptor configurations, depending on the molecular orientation at the interface and the excitation energy, the creation of charge transfer states were investigated. abstract_translated_text: Die Gewinnung eines tieferen Verständnisses der ultraschnellen Dynamiken von angeregten Zuständen ist von größter Wichtigkeit in der Entwicklung von effizienten organischen Solarzellen. Des Weiteren ist der Aufbau von funktionalisierten Grenzflächen, bestehend aus organischen molekularen Schaltern, und das Auslesen des photochromen Zustands unverzichtbar für die molekulare Elektronik. In dieser Arbeit wurden statische Frequenzverdopplung (engl. second harmonic generation (SHG)) Experimente verwendet, um den Photochromism von verschiedenen Indolylfulgimidderivaten, die auf Silizium immobilisiert wurden, zu untersuchen. Dabei wurde der Einfluss von chemischen Veränderungen auf die Effizienz (Wirkungquerschnitte) der involvierten Prozesse und der nicht lineare optische Kontrast zwischen den Zuständen untersucht. Im zweiten Teil der Arbeit wurden SHG Messungen mit einer Femtosekunden Zeitauflösung verwendet, um die ultraschnellen Zerfallskanäle von optisch angeregten elektronischen Anregungen in organischen Halbleitern und Donor/Acceptor Systemen zu untersuchen. Hierbei wurden die Relaxation in von Dimeren erzeugten Zustände, das Einfangen von angeregten Ladungen durch natürliches Siliziumdioxid und ultraschnelle Schwingungsabregung beobachtet. In den Donor/Acceptor Systemen wurde die Bildung von Ladungstransferzuständen, abhängig von der Orientierung der Moleküle an der Grenzfläche und der Anregungsenergie, untersucht. abstract_translated_lang: ger date: 2017 id_scheme: DOI id_number: 10.11588/heidok.00023703 ppn_swb: 1658647963 own_urn: urn:nbn:de:bsz:16-heidok-237039 date_accepted: 2017-11-08 advisor: HASH(0x55e0f7d14640) language: eng bibsort: HANSELMARCULTRAFASTE2017 full_text_status: public citation: Hänsel, Marc (2017) Ultrafast Excited State Dynamics and Functional Interfaces Probed by Second Harmonic Generation. [Dissertation] document_url: https://archiv.ub.uni-heidelberg.de/volltextserver/23703/1/Dissertation_Haensel_2017.pdf