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type: doctoralThesis
metadata_visibility: show
creators_name: Filipiak, Marcin Szymon
title: Carbon based nanomaterials for biosensing applications
subjects: ddc-540
divisions: i-120300
adv_faculty: af-12
cterms_swd: carbon nanomaterials
cterms_swd: field-effect transistors
cterms_swd: biosensors
abstract: There is an unmet need of fast, reliable and highly sensitive determination of different
biomarkers in untreated physiological samples in the Point-of-Care setting. Among many
types of biosensors, electrochemical and electronic transducers seem to fulfill many requirements
for future diagnostic devices such as label-free and real-time analyte determination,
as well as a potential for mass-manufacturability. A recent advancement of nanomaterials,
with particular focus on carbon nanomaterials, triggered a foundation of a new branch
of biosensors to explore. In this work, two carbon nanomaterials - graphene and carbon
nanotubes, were used to construct both electronic and electrochemical biosensors – able to
work in physiological environment and with a potential for further development into the
Point-of-Care environment. The two types of transduction were assessed - 1) electronic
(i.e. field-effect transistor (FET) based), based on analyte determination by its charge,
and 2) electrochemical (i.e. amperometric), based on analyte determination by the redox
reactions that occur at the electrode. Firstly, for the construction of carbon nanotube
network based field-effect transistor biosensor, novel and stable receptor molecules were
employed - nanobodies, and studied in a label-free system with green fluorescent protein as
a model analyte. The biosensor exhibited a wide dynamic range with low detection limit
and triggered the next, more applicable study. Secondly, a graphene-based field-effect
transistor (GFET) was employed as a transducer for construction of thyroid-stimulating
hormone (TSH) specific biosensor. This solution resulted in coverage (and also going far
beyond) of TSH reference values in physiological samples. Finally, for the electrochemical
based detection, using the setup from GFET study, graphene was used as a working electrode
and in combination with the enzyme - flavin adenine dinucleotide dependent glucose
dehydrogenase (FAD-GDH), resulted in an electrochemical glucose biosensor. Direct electron
transfer from the enzyme to the graphene electrode was additionally observed. The
results of this work shed light and contribute to the development of multimodal detection
of analytes in physiological samples for further application in Point-of-Care setting.
abstract_translated_text: Es besteht ein hoher Bedarf an einer schnellen, zuverlässigen und hochempfindlichen Bestimmung
verschiedener Biomarker in unbehandelten physiologischen Proben im Point-of-
Care-Umfeld. Unter vielen Arten von Biosensoren scheinen elektrochemische und elektronischeWandler
viele Anforderungen an zukünftige Diagnosegeräte zu erfüllen, wie etwa die
marker-freie Bestimmung von Analyten in Echtzeit sowie die Möglichkeit der Massenfertigung.
Neuere Entwicklung der Nanomaterialien, insbesondere der Kohlenstoff-basierten
Nanomaterialien, löste auch ein Interesse an Biosensor-Anwendungen aus. In dieser Arbeit
wurden zwei Kohlenstoff-Nanomaterialien - Graphen und Kohlenstoff-Nanoröhren - verwendet,
um sowohl elektronische als auch elektrochemische Biosensoren zu konstruieren,
die in physiologischen Proben funktionieren können und die für den Bereich Point-of-
Care weiterentwickelt werden können. Die beiden Transduktionsarten wurden bewertet:
1) elektronisch (d. h. Feldeffekttransistor (FET)-basiert), basierend auf der Analytenbestimmung
durch Ladung, und 2) elektrochemisch (d.h. amperometrisch), basierend auf der
Analytbestimmung durch die auftretenden Redoxreaktionen an der Elektrode. Erstens
wurden für den Aufbau eines Feld-Effekt-Transistor-Biosensors auf Basis eines Kohlenstoffnanoröhrchens
neue und stabile Rezeptormoleküle - Nanokörper - eingesetzt und in
einem markerfreien System mit grün fluoreszierendem Protein als Modellanalyt untersucht.
Der Biosensor wies einen großen dynamischen Bereich mit niedriger Nachweisgrenze
auf und war Ausgangspunkt für eine weitere anwendungsorientierte Studie. Zweitens
wurde ein auf Graphen basierender Feldeffekttransistor (GFET) als Transducer für
den Aufbau eines TSH-spezifischen Biosensors verwendet. Diese Lösung führte zu einer
Abdeckung (und weit darüber hinaus) der TSH-Referenzwerte in physiologischen Proben.
Schließlich wurde Graphen für den elektrochemischen Nachweis unter Verwendung des
Setups aus der GFET-Studie als Arbeitselektrode verwendet. In Kombination mit dem
Enzym Flavin-Adenin-Dinukleotid-abhängiger Glucosedehydrogenase (FAD-GDH) wurde
ein elektrochemischer Glucosebiosensor hergestellt. Zusätzlich wurde ein direkter Elektronentransfer
vom Enzym zur Graphenelektrode beobachtet. Die Ergebnisse dieser Arbeit
tragen zur Entwicklung eines multimodalen Nachweises von Analyten in physiologischen
Proben für die weitere Anwendung im Point-of-Care-Umfeld bei.
abstract_translated_lang: ger
date: 2019
id_scheme: DOI
id_number: 10.11588/heidok.00026677
ppn_swb: 1669025535
own_urn: urn:nbn:de:bsz:16-heidok-266773
date_accepted: 2019-06-21
advisor: HASH(0x55a9a6306490)
language: eng
bibsort: FILIPIAKMACARBONBASE2019
full_text_status: public
place_of_pub: Heidelberg
citation:   Filipiak, Marcin Szymon  (2019) Carbon based nanomaterials for biosensing applications.  [Dissertation]     
document_url: https://archiv.ub.uni-heidelberg.de/volltextserver/26677/1/main.pdf