title: Modellierung des troposphärischen Ozonabbaus im arktischen Frühling creator: Herrmann, Maximilian Michael subject: ddc-004 subject: 004 Data processing Computer science subject: ddc-500 subject: 500 Natural sciences and mathematics subject: ddc-530 subject: 530 Physics subject: ddc-540 subject: 540 Chemistry and allied sciences description: Ozon ist als starkes Oxidationsmittel ein wichtiges Spurengas in der Atmosphäre. In der arktischen Troposphäre liegt die Hintergrundkonzentration von Ozon bei etwa 30-50 nmol/mol. Das Ozon wird hauptsächlich durch photochemische Reaktionen von Stickoxiden und flüchtigen organischen Verbindungen gebildet oder aus niedrigeren Breiten in die Arktis transportiert. Im polaren Frühling werden regelmäßig troposphärische Ozonzerstörungsereignisse (Ozone Depletion Event, kurz ODE) beobachtet. Während eines ODE reduziert sich das Mischungsverhältnis von Ozon in der planetaren Grenzschicht innerhalb von Stunden bis Tagen von der Hintergrundkonzentration auf Werte von nahezu Null. Gleichzeitig werden ansteigende Konzentrationen von gasförmigen Halogenen, insbesondere Brom, beobachtet, welches aus Meersalz im Aerosol, Schnee oder Eis freigesetzt wird. Ein möglicher Emissionsmechanismus ist die autokatalytische "Bromexplosion". Da im Rahmen eines ODE das Oxidationspotential der Atmosphäre und die chemischen Prozesse von Ozon, organischen Gasen und Quecksilber stark verändert werden, besteht Interesse an der Untersuchung von ODEs. Mit dem eindimensionalen, chemischen Transportmodell KINAL-T wird das Auftreten von oszillierenden ODEs untersucht. Nach dem Abbruch eines ODE ist das Mischungsverhältnis von Ozon auf nahezu Null gesunken, was zu einer Umwandlung von reaktivem Brom zu chemisch trägem Bromid führt. Ozon kann sich dann photochemisch oder durch Transportprozesse erneuern, was zu einer weiteren Bromexplosion und ODE führen kann. Um dies zu modellieren und in einer umfassenden Parameterstudie zu untersuchen, wird das Computermodell optimiert und unter anderem um komplexe Aerosolchemie erweitert. Es werden Oszillationsperioden von mindestens fünf Tagen für photochemisch erneuertes Ozon und von mindestens 30 Tagen für Ozonerneuerung durch vertikalen Transport aus der freien Troposphäre gefunden. Eine wichtige Voraussetzung für oszillierende ODEs ist nach den Ergebnissen dieser Arbeit eine ausreichend starke Inversionsschicht, die den Austausch der Luft zwischen der Grenzschicht und freien Troposphäre minimiert. In einer Parameterstudie wird die Abhängigkeit der Oszillationsperiode von der Stickoxidkonzentration, Stärke der Inversionsschicht, Lufttemperatur, Aerosoldichte und Sonneneinstrahlung untersucht und diskutiert. Mit dem dreidimensionalen, regionalen Modell WRF-Chem werden Chemie und Transport in einem den Großteil der Arktis umfassenden Gebiet untersucht. Das Ziel ist eine möglichst genaue Vorhersage der Ozon- und Bromchemie im Frühjahr 2009, für das viele Messdaten zum Vergleich vorliegt. Hierzu wird ein bestehender Chemiemechanismus um Halogenchemie und Bromemissionsmechanismen erweitert, außerdem wird die Einspeisung von Daten zur Unterscheidung des Alters des Meereises ermöglicht. In einer Parameterstudie werden verschiedene Emissionsmechanismen getestet und mit GOME-2 Satellitendaten sowie Daten an zwei Messstationen verglichen. Die vom Modell gefundenen Strukturen sind mit den Messdaten konsistent. Eine Erhöhung der Emissionsstärke verbessert die Simulationsergebnisse, zudem verbessert die Annahmen einer Bromfreisetzung durch von Ozon oxidiertes Bromid die Simulation der Auslösung der Bromexplosion. Meterologische Relaxation ist zur korrekten Vorhersage der ODEs über die dreimonatige Simulationszeit nötig. Es stellte sich heraus, dass ohne den Halogenchemiemechanismus keine korrekte Vorhersage der arktischen Chemie im Frühling möglich ist. date: 2021 type: Dissertation type: info:eu-repo/semantics/doctoralThesis type: NonPeerReviewed format: application/pdf identifier: https://archiv.ub.uni-heidelberg.de/volltextserverhttps://archiv.ub.uni-heidelberg.de/volltextserver/29447/1/herrmann_dissertation.pdf identifier: DOI:10.11588/heidok.00029447 identifier: urn:nbn:de:bsz:16-heidok-294471 identifier: Herrmann, Maximilian Michael (2021) Modellierung des troposphärischen Ozonabbaus im arktischen Frühling. [Dissertation] relation: https://archiv.ub.uni-heidelberg.de/volltextserver/29447/ rights: info:eu-repo/semantics/openAccess rights: http://archiv.ub.uni-heidelberg.de/volltextserver/help/license_urhg.html language: ger