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type: doctoralThesis
metadata_visibility: show
creators_name: Rupprecht, Patrick Dominik
title: Ultrafast Laser Control of Molecular Quantum Dynamics from a Core-Electron Perspective
title_de: Ultraschnelle Laserkontrolle Molekularer Quantendynamik aus der Rumpfelektronen-Perspektive
subjects: ddc-500
subjects: ddc-530
divisions: i-130001
divisions: i-851340
adv_faculty: af-13
keywords: Attosekundenspektroskopie, Femtosekundenspektroskopie, transiente Absorptionsspektroskopie, ultrakurze Laserpulse, hohe harmonische Erzeugung, XAS, TR-XAS, ATAS
cterms_swd: Molekulardynamik
cterms_swd: Absorptionsspektroskopie
cterms_swd: Laser
cterms_swd: Molekülphysik
cterms_swd: Atomphysik
abstract: This work introduces two experimental approaches to control quantum dynamics in molecules, employing core electrons as messengers. A laser source providing ultrashort pulses has been developed to access the timescale of electronic and structural dynamics inside molecules. Pulses of few-cycle durations in the 1 μm to 2 μm short-wavelength infrared (SWIR) spectral region provide intensities up to 10^15 W/cm^2. In combination with a vacuum beamline, this experimental setup
allows for ultrafast laser control of molecular dynamics probed by core-electron
transitions via x-ray absorption spectroscopy (XAS). The first experiment investigates the manipulation of molecular electronic structure. Here, a soft x-ray (SXR) pulse probes simultaneously to an SWIR pulse of variable intensity. The measured intensity dependent absorbance changes in SF6 reveal an increased effective electronic-exchange energy. This demonstrates the alteration of this purely quantum-mechanical component of the electron-electron interaction for the first time. In a second experiment, an SWIR pulse induces coherent molecular vibrations with amplitudes of ten times the diameter of the nucleus. Subsequently, a time-delayed SXR pulse probes the bond-length changes via core-level transitions. This enables an unprecedented 14 femtometer precision which paves the way for site-specific vibrational metrology in gas-phase molecules. Overall, these results enable ultrafast chemical control on a quantum level.
abstract_translated_text: Diese Arbeit führt zwei neue experimentelle Ansätze zur Kontrolle von Quantendynamik in Molekülen aus der Sicht der Rumpfelektronen ein. Hierfür wurde eine Laser-Quelle entwickelt, deren ultrakurze Pulse Zugang zu den Zeitskalen der Elektronen- und Strukturdynamik in Molekülen ermöglichen. Mit einer Dauer von nur wenigen optischen Zyklen im 1 μm bis 2 μm Spektralbereich kurzwelliger Infrarotstrahlung (SWIR) werden Pulsintensitäten von bis zu 10^15 W/cm^2 erreicht. In Kombination mit einer Vakuumapparatur ermöglicht dieser experimentelle Aufbau die ultraschnelle Laserkontrolle von Molekül-Dynamik, welche durch Rumpfelektronen-Anregung mittels Röntgenabsorptionsspektroskopie (XAS) gemessen wird. Das erste Experiment untersucht die Manipulation der molekularen Elektronenstruktur. Dabei wird ein Puls im weichen Röntgenbereich (SXR) gleichzeitig zu einem SWIR Puls mit veränderlicher Intensität eingestrahlt. Die gemessene Absorption in SF6 zeigt eine Intensitätsabhängigkeit und deckt damit eine Zunahme der effektiven Elektronen-Austauschwechselwirkungs-Energie auf. Diese Messung demonstriert erstmalig eine gezielte Änderung dieser rein quantenmechanischen Komponente der Elektron-Elektron-Wechselwirkung. In einem zweiten Experiment regt ein SWIR Puls kohärente Molekülvibrationen mit einer Amplitude des zehnfachen
Kerndurchmessers an. Der zeitverzögerte SXR Puls misst die Bindungslängenänderung mittels Rumpfelektronen-Übergängen. Die dabei erreichte, bisher beispiellose Präzision von 14 Femtometern ebnet den Weg für Atom-spezifische Vibrationsmetrologie in Molekülen in der Gasphase. Insgesamt ermöglichen diese Ergebnisse eine ultraschnelle chemische Kontrolle auf der Quantenebene.
abstract_translated_lang: ger
date: 2022
id_scheme: DOI
id_number: 10.11588/heidok.00031798
ppn_swb: 1810111498
own_urn: urn:nbn:de:bsz:16-heidok-317980
date_accepted: 2022-06-08
advisor: HASH(0x559e37d0bd40)
language: eng
bibsort: RUPPRECHTPULTRAFASTL2022
full_text_status: public
place_of_pub: Heidelberg
citation:   Rupprecht, Patrick Dominik  (2022) Ultrafast Laser Control of Molecular Quantum Dynamics from a Core-Electron Perspective.  [Dissertation]     
document_url: https://archiv.ub.uni-heidelberg.de/volltextserver/31798/1/Dissertation_PatrickRupprecht.pdf