eprintid: 31910 rev_number: 16 eprint_status: archive userid: 6819 dir: disk0/00/03/19/10 datestamp: 2022-07-25 07:15:35 lastmod: 2022-08-08 08:35:57 status_changed: 2022-07-25 07:15:35 type: doctoralThesis metadata_visibility: show creators_name: Warnach, Simon title: Bromine monoxide in volcanic plumes - A global survey of volcanic plume composition and chemistry derived from Sentinel-5 Precursor/TROPOMI data title_de: Brommonoxid in Vulkanfahnen - Eine globale Untersuchung der Zusammensetzung und Chemie von Vulkanfahnen anhand von Sentinel-5 Precursor/TROPOMI Daten subjects: ddc-530 subjects: ddc-550 divisions: i-130500 adv_faculty: af-13 cterms_swd: Satellitenfernerkundung cterms_swd: Vulkan cterms_swd: Hot Spot cterms_swd: Halogene cterms_swd: DOAS cterms_swd: Sentinel-5 Precursor cterms_swd: TROPOMI cterms_swd: Brom cterms_swd: Schwefeldioxid abstract: Bromine monoxide (BrO) is a radical which influences chemical processes in the atmosphere, in particular the abundance of ozone. Furthermore, the molar bromine to sulphur ratio in volcanic gas emissions is a proxy for the magmatic composition of a volcano and potentially an eruption forecast parameter. In this thesis, the distribution of SO2, BrO and the BrO/SO2 ratio in volcanic gas plumes is surveyed globally over a four-year period (2018 - 2021) using Differential Optical Absorption Spectroscopy (DOAS) and spectral data of the S-5P/TROPOMI satellite instrument. TROPOMI's high spatial resolution (up to 3.5x5.5 km^2) and its daily global coverage yield BrO/SO2 ratios even for minor eruptions and quiescent degassing. Plumes are automatically detected globally through a plume detection algorithm, leading to a total of 4323 volcanic plumes and a detection of BrO in 1449 of them. 3063 volcanic plumes can be clearly assigned to 43 volcanoes, for which subsequently the mean BrO/SO2 ratio is calculated - increasing the global data-base of reported BrO/SO2 ratios from 28 to 60 volcanoes. For the first time, BrO/SO2 ratios were successfully determined for pure hot spot volcanoes - all of which yield low BrO/SO2 ratios of 5x 10^-5, in contrast to 2-16x 10^-5 for arc volcanoes. The observed BrO/SO2 ratios were in good agreement with ground-based measurements. A spatial gradient of decreasing BrO/SO2 ratio towards the plume's center within major volcanic plumes could be attributed to O3 destruction in the plume's center both from a conceptual model and an empirical plume model. The decrease in the BrO/SO2 towards the center was observed over 1000 km, indicating the strong chemical impact of reactive volcanic halogenes in the atmosphere. abstract_translated_text: Das Radikal Brommonoxid (BrO) beeinflusst viele chemische Prozesse der Atmosphäre, insbesondere die Konzentration von Ozon. Sein molares Verhältnis zu Schwefeldioxid im Vulkangas ist eine wichtige Kenngröße für die Magmazusammensetzung und kann unter Umständen zur genaueren Vorhersage von Eruptionen beitragen. In dieser Arbeit wird die Verteilung von SO2, BrO und des BrO/SO2 Verhältnisses in Vulkan-fahnen über einen Zeitraum von vier Jahren (2018 - 2021) mit Hilfe der Differentiellen Optischen Absorptionsspektroskopie (DOAS) anhand von Spektraldaten des Satelliten S-5P/TROPOMI global untersucht. Dank seiner hohen räumlichen Auflösung (von bis zu 3.5x5.5 km^2) und täglichen Abdeckung der Erdoberfläche, gelingt mit TROPOMI die Bestimmung des BrO/SO2 Verhältnises auch für schwache Vulkanausbrüche erfolgreich bestimmen. 4323 Vulkanfahnen wurden global und automatisch durch einen Fahnenalgorithmus identifiziert, von denen in 1449 BrO zweifelsfrei nachgewiesen ist. 3063 Vulkanfahnen lassen sich 43 Vulkanen zuordnen und daraus das mittlere BrO/SO2 Verhältnisse ermitteln. Damit steigt die Anzahl der Vulkane, für die ein BrO/SO2 Verhältnis bestimmt ist, von 28 auf 60. Erstmalig sind auch für Hot Spot Vulkanen ein BrO/SO2 Verhältnise berechnet - welches für alle niedriger (5x 10^-5) ist als an den Subduktionsvulkanen (2-16x 10^-5 in dieser Arbeit). Die gemessenen BrO/SO2 Verhältnisse stimmen gut mit Bodengestützten Messungen überein. Beobachtete räumliche Gradienten hin zur Fahnenmitte bei starken Eruptionen lassen sich erfolgreich mit niedrigen O3 Konzentrationen in der Fahnenmitte erklären. Sowohl ein konzeptionelles als auch ein empirisches Modell bestätigt dies. Die Tatsache, dass sich der Rückgang im BrO/SO2 Verhältnis zur Fahnenmitte in Entfernungen bis zu 1000 km beobachten lässt, verdeutlicht den starken Einfluss von Halogenradikalen vulkanischen Ursprungs auf die Atmosphäre. abstract_translated_lang: ger date: 2022 id_scheme: DOI id_number: 10.11588/heidok.00031910 ppn_swb: 1813194505 own_urn: urn:nbn:de:bsz:16-heidok-319109 date_accepted: 2022-07-11 advisor: HASH(0x55fc34e9f038) language: eng bibsort: WARNACHSIMBROMINEMON20220531 full_text_status: public place_of_pub: Heidelberg citation: Warnach, Simon (2022) Bromine monoxide in volcanic plumes - A global survey of volcanic plume composition and chemistry derived from Sentinel-5 Precursor/TROPOMI data. [Dissertation] document_url: https://archiv.ub.uni-heidelberg.de/volltextserver/31910/1/Thesis_Druckversion.pdf