%0 Generic
%A Wang, Yuanzhen
%C Heidelberg
%D 2025
%F heidok:36561
%R 10.11588/heidok.00036561
%T Metallic fleece enabling thick lithium-ion electrodes by  ultrafast metal surface ion diffusion
%U https://archiv.ub.uni-heidelberg.de/volltextserver/36561/
%X Lithium-Ionen-Batteriezellen leiden unter begrenzter Lithium-Ionen-Mobilität und hoher interner   elektrischer Widerstand. Daher benötigen Standardzellen Elektroden mit einer Dicke von weniger   als 100 µm, um die Ladungsträgerwege in den Elektroden kurz zu halten und das Laden zu   ermöglichen. Als Folge davon sind die heutigen wiederaufladbaren Batterien im Design   überkomplex und enthalten viele Materialien, die nicht zur Energiedichte beitragen, wie z. B.   Metallfolien und Separatoren. Daher liegt es nahe, eine Verbindung einzuführen, die schnelle   Elektronen- und Ionenströme innerhalb der Elektroden von wiederaufladbaren Batterien   ermöglicht. Zum ersten Mal beschreibt diese Arbeit elektrochemisch funktionale, ultra-dicke   Anoden von bis zu 1,2 mm und einer arealen Kapazität von 32 mAh/cm². Übliche dünne   Metallfolien-Stromabnehmer werden durch ein elastisches, tatsächlich dreidimensionales Vlies   aus ultrafeinen Kupferfasern ersetzt. Die Vlies-Elektroden verwenden im Vergleich zu   traditionellen Folien-basierten Elektroden nur die Hälfte der Kupfermenge und bieten daher eine   deutlich höhere volumetrische und gravimetrische Energiedichte. Mit der galvanostatischen   intermittierenden Titrationstechnik zeigt die Arbeit eine erhöhte Lithium-Ionen-Diffusivität in   ultra-dicken Anoden, die aufgrund der perfekten Infiltration des Metallvlieses in das aktive   Material möglich ist. Dies fügt Kanäle für ultrafast Lithium-Ionen-Diffusion durch das gesamte   aktive Material hinzu. Ein mikrofluidisches Chip in Kombination mit Raman-Spektroskopie und   molekulardynamischen Simulationen demonstriert quantitativ und mechanistisch die erhöhte   Lithium-Ionen-Diffusivität auf den geladenen Kupferoberflächen des Vlieses durch die Bildung   einer Helmholtzschen elektrischen Doppelschicht. Dies demonstriert einen neuen, bisher   unbekannten Mechanismus zur Erhöhung der Diffusivität von Lithium-Ionen, der ultra-dicke   Elektroden ermöglicht, indem gleichzeitig die Energiedichte erhöht wird. Darüber hinaus   ermöglichte diese Entdeckung den Bau funktioneller Vollzellen. Durch die Anwendung von 3D-Metallvlies auf der Anoden- und Kathodenseite wurde erfolgreich eine Batterie mit ~10 mAh/cm²   Areal-Kapazität konstruiert. Aufgrund des niedrigen elektrischen und diffusive Widerstands sind   die vollständigen Münzzellen in der Lage, gleichzeitig eine hohe Energiedichte und eine relativ   hohe Leistungsdichte bereitzustellen.  Die Verbesserung des Energie- und Massen-Transports, die durch die Einbettung des metallischen   Fasernetzwerks in das aktive Material erreicht wird, ermöglicht den Bau funktionaler ultra-dicker   Elektroden mit hoher arealer Kapazität. Zur Weiterentwicklung und Optimierung dieses   neuartigen Elektrodesigns habe ich eine physikalisch basierte mathematische Modellierung der   Elektrode mit einem digitalen Batteriezwilling durchgeführt, der tiefere Einblicke in die zugrunde   liegenden Mechanismen bietet und die Möglichkeit gibt, die Lade-/Entladeleistung,   Zyklenstabilität, Zellwärmeabgabe und das Degradationsverhalten unter verschiedenen   Betriebsbedingungen zu bewerten und vorherzusagen. Aufbauend auf diesen Daten kann eine   strukturelle und morphologische Optimierung der Elektrode durchgeführt werden, einschließlich   der Optimierung der Geometrie der Metallfasern, der Vliesdichte, der Faserausrichtung, der   Befüllung mit aktivem Material und mehr.