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datestamp: 2000-06-14 00:00:00
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status_changed: 2012-08-14 14:59:31
type: doctoralThesis
metadata_visibility: show
creators_name: Wolf, Markus
title: Simulation der katalytischen Methangaskonversion an Platin
title_en: Simulation of the catalytical methane conversion on platinum
ispublished: pub
subjects: ddc-540
divisions: i-708000
adv_faculty: af-12
keywords: Methangaskonversion, Kohlenstoffschicht, partielle Methanoxidation, Suboxid, Methanhaftkoeffizientencarbonaceous layer, methane conversion, suboxide, partial methane oxidation, methane sticking coefficient
cterms_swd: Heterogene Katalyse, Methan, Platin, Kohlenstoff
note: Teile in: Simulation of the Non-Oxidative Methane Conversion with a catalytically active Carbonaceous Overlayer, M. Wolf, O. Deutschmann, F. Behrendt, J. Warnatz, in: Natural Gas Conversion V, Stud.Surf.Sci.Catal., Vol. 119, p.271, Elsevier Amsterdam. 
abstract: Kurzfassung der Dissertation Angesichts der zur Neige gehenden weltweiten Erdölressourcen und der Tatsache,daß das Erdöl nich nur als Energieträger sondern auch als Rohstoffbasis in der chemisch-pharmazeutischen Industrie dient, rücken mögliche Alternativen in den Mittelpunkt des Interesses. Erdgas mit seinem Hauptbestandteil Methan stellt eine solche Alternative dar.Aufgrund der großen Be- deutung die dem Erdöl als Rohstoffpool zukommt, beschäfftigte sich diese Arbeit mit der kata- lytsichen Konversion von Methan zu höheren Kohlenwasserstoffen (C 2+). Katalytische Verfahren zur Konversion von Methan zu höheren Kohlenwasserstoffen (C 2+) lassen sich grundsätzlich unterteilen in die sauerstoffreie Konversion (dehydrierende Kopplung oder  Non-Oxidative Conversion of Methane  ,kurz:NOCM)und die sauerstoffhaltige Kon- version ( Oxidative Conversion of Methane  ,kurz:OCM). Während bei letzteren die Pro- duktausbeuten (CH 4 -Umsätze)wesentlich höher sind als im sauerstoffreien Fall,liegen die Pro- duktselektivitäten bzgl.der favorisierten höheren Kohlenwasserstoffe bei der sauersto reien Konversion zumeist bei ¨uber 90Die Selektivitäten der OCM-Verfahren bzgl.höherer Koh- lenwassersto e sind verglichen damit bescheiden.Das Hauptprodukt der OCM-Verfahren ist, je nach Reaktionsbedingung und Katalysator,Synthesegas,was in einem katalytischen Fol- geschritt mittels Fischer-Tropsch-Verfahren in höhere Kohlenwassersto en umgesetzt werden kann. Der Vorteil der sauersto reien Methankonversion (NOCM)im Vergleich zur partiellen Oxi- dation (OCM)ist ihre große C 2+-Selektivität,ihr größter Nachteil der zu geringe CH 4 -Umsatz (10gilt als guter Wert [18 ]).Aus ökonomischer Sich wäre der NOCM-Prozeß erst ab 50  Methanumsatz rentabel. Im Rahmen des Sonderforschungsbereichs  Reaktive Strömungen  wurden Arbeiten zur Steuerungsoptimierung katalytisch chemischer Prozesse aufgenommen. Die Voraussetzung für die Prozeßoptimierung ist
abstract_translated_text: The aim of the dissertation was to set up a kinetic model for the surface mechanism of the methane conversion on platinum. The evaluated mechanism consists of C_1 and C_2 species and takes into account the fact that at atmospheric pressure and oxygen-free  reaction conditions (dehydrogenative coupling) almost the whole platinum surface  is covered with a carbonaceous overlayer within  a couple of minutes. The dynamics and function of the carbonlayer has been integrated in the kinetic model by using a simplified model of Somorjai. The mechanism has reproduced the experimentally determined formation rates of hydrogen and  ethane, the main products of the oxygen-free methane conversion, in a qualitatively and quantitatively satisfying manner.  Also the CH_x-coverages at the platinum surface at different temperatures were reproduced quite well in comparison to the experiments done by Belgued/Amariglio. The so evaluated hydrocarbon surface mechanism was extended by the H_2/O_2 and CO/O_2 - chemistry on platinum. The extension of the mechanism led to  successful results in  simulating ignition temperatures for a broad range of CH_4/O_2-mixtures and for the partial oxidation of ethane. Main parts of the work have been published in: 'Kinetic model of an oxygen-free methane conversion on a platinum catalyst', M. Wolf, O. Deutschmann, F. Behrendt, J. Warnatz, in Catalysis Letters 61 (1999) 15-25. 
abstract_translated_lang: eng
date: 2000
date_type: published
id_scheme: DOI
id_number: 10.11588/heidok.00000630
ppn_swb: 1643164546
own_urn: urn:nbn:de:bsz:16-opus-6303
date_accepted: 2000-05-12
advisor: HASH(0x55fc36b9d2b0)
language: ger
bibsort: WOLFMARKUSSIMULATION2000
full_text_status: public
citation:   Wolf, Markus  (2000) Simulation der katalytischen Methangaskonversion an Platin.  [Dissertation]     
document_url: https://archiv.ub.uni-heidelberg.de/volltextserver/630/1/diss_wolf.pdf