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status_changed: 2012-08-14 15:19:15
type: doctoralThesis
metadata_visibility: show
creators_name: Butz, André
title: Case Studies of Stratospheric Nitrogen, Chlorine and Iodine Photochemistry Based on Balloon Borne UV/visible and IR Absorption Spectroscopy
title_de: Fallstudien zur Fotochemie stratosphärischen Stickstoffs, Chlors und Iods basierend auf ballongestützter Absorptionsspektroskopie im UV/sichtbaren and infraroten Spektralbereich
ispublished: pub
subjects: ddc-530
divisions: i-130500
adv_faculty: af-13
keywords: Satellitenvalidierung , Stickstoffpartitionierung , Chlorpartitionierung , IodbudgetSatellite validation , Nitrogen partitioning , Chlorine partitioning , Iodine budget
cterms_swd: Ozonschicht
cterms_swd: UV-VIS-Spektroskopie
cterms_swd: FT-IR-Spektroskopie
cterms_swd: Stratosphären-Ballon
cterms_swd: Radikal <Chemie>
abstract: Nitrogen and halogen bearing compounds play an important role in catalytic loss of stratospheric ozone. Balloon borne spectroscopic measurements of the vertical distribution of the most important nitrogen, chlorine and iodine containing species are used to estimate the quality of state-of-the-art instruments and retrieval algorithms and to gain new insights into stratospheric photochemistry. A comparison study between observations of O3 and NO2 in the UV/visible and infrared spectral ranges involving the DOAS and LPMA balloon borne instruments and the satellite borne SCIAMACHY instrument yields reasonable agreement. The variety of trace gases measured by the LPMA/DOAS balloon payload allows for investigation of the budget and partitioning of stratospheric nitrogen and chlorine under several geophysical conditions. Comparison of the observations with the 3-D chemical transport model (CTM) SLIMCAT indicates that the ratio between short- and long-lived nitrogen containing species is overestimated by the model. For a high-latitude winter scenario the 1-D stratospheric chemistry model LABMOS is constrained by the observations in order to test recently published updates of the reaction kinetics of the ClO-ClO and ClO-BrO catalytic cycles with respect to model-measurement agreement and ozone loss rates. The latter are enhanced by 20% to 25% when using the kinetic updates. The determination of upper limits for IO and OIO corroborate earlier findings of the budget of stratospheric iodine in high- and mid-latitudes and extend the data base to tropical latitudes. Given the measured IO and OIO upper limits, model calculations show that total gaseous iodine in the lower tropical stratosphere is less abundant than (0.32 ± 0.11) ppt or (0.38 ± 0.10) ppt depending on whether OIO photolysis occurs or does not.
abstract_translated_text: Stickstoff- und Halogenverbindungen spielen eine tragende Rolle beim katalytischen Abbau von stratosphärischem Ozon. Ballongestützte, spektroskopische Beobachtungen der Höhenprofile wichtiger Stickstoff-, Chlor- und Iodverbindungen erlauben, die Qualität modernster Messgeräte und Auswertealgorithmen abzuschätzen und neue Einsichten in die stratosphärische Fotochemie zu gewinnen. Ein Vergleich zwischen Messungen von O3 und NO2 im UV/sichtbaren und infraroten Spektralbereich durch die DOAS und LPMA Ballon-Instrumente und das SCIAMACHY Satelliten-Instrument liefert vernünftige Übereinstimmung. Die Vielzahl an chemischen Spezies, die von den LPMA/DOAS Geräten gemessen werden, ermöglicht eine Untersuchung des Budgets und der Aufteilung stratosphärischen Stickstoffs und Chlors für verschiedene geophysikalische Bedingungen. Vergleiche mit 3-D Simulationen des Chemie-und-Transport Models (CTM) SLIMCAT weisen darauf hin, dass das Verhältnis von kurz- zu langlebigen Stickstoffspezies vom Modell überschätzt wird. Für einen Fall im polaren Winter, kann das 1-D model für stratosphärische Chemie LABMOS mittels der Beobachtungen getrimmt werden, um kürzlich veröffentlichte Neuerungen in Bezug auf die katalytischen ClO-ClO and ClO-BrO Zyklen zu testen und Ozonverlustraten zu modellieren. Die vorgeschlagenen kinetischen Neuerungen führen zu 20% bis 25% erhöhtem Ozonverlust. Messungen von Obergrenzen für IO and OIO bestätigen frühere Beobachtungen in hohen und mittleren Breiten und erweitern den Datensatz auf tropische Breiten. Ausgehend von den gemessenen Obergrenzen für IO and OIO zeigen Modellsimulationen, dass Iodverbindungen in der unteren tropischen Stratosphäre weniger als (0.32±0.11) ppt oder (0.38±0.10) ppt ausmachen je nachdem ob OIO photolysiert oder nicht.
abstract_translated_lang: ger
class_scheme: pacs
class_labels: 82.33.Tb, 82.33.Tb, 33.20.Ea, 82.80.Dx, 82.50.Hp
date: 2006
date_type: published
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date_accepted: 2006-07-05
advisor: HASH(0x55d997b6c9f0)
language: eng
bibsort: BUTZANDRECASESTUDIE2006
full_text_status: public
citation:   Butz, André  (2006) Case Studies of Stratospheric Nitrogen, Chlorine and Iodine Photochemistry Based on Balloon Borne UV/visible and IR Absorption Spectroscopy.  [Dissertation]     
document_url: https://archiv.ub.uni-heidelberg.de/volltextserver/6696/1/Butz_Andre_Thesis.pdf