%0 Generic
%A Skutlarek, Dirk
%D 2008
%F heidok:8922
%K Perfluorierte Tenside , Universitätsklinikum Bonnantibiotics , perfluorinated surfactants , LC-MS , solid-phase extraction , water
%R 10.11588/heidok.00008922
%T Analysenmethoden für Antibiotika und perfluorierte Tenside in wässrigen Matrizes mittels LC-MS/MS nach SPE-Anreicherung - Methodenentwicklung, Methodenvalidierung, Datenerhebung
%U https://archiv.ub.uni-heidelberg.de/volltextserver/8922/
%X Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Analytik zweier Stoffgruppen anthropogenen Ursprungs in der aquatischen Umwelt, einerseits mit einer Auswahl antibiotisch wirkender Substanzen als Rückstände aus Arzneimittelanwendungen (Umweltproblem: bakterielle Resistenzen), andererseits mit der Stoffgruppe der perfluorierten Tenside (PFT) als Rückstände industrieller Verarbeitungs- und Veredelungsprozesse (Umweltproblem: Persistenz und Bioakkumulation).  Der erste Schwerpunkt der Untersuchungen lag dabei auf der Entwicklung und Optimierung der Extraktions- und Anreicherungsmethoden in erster Linie aus wässrigen Matrizes sowie der Identifizierung und Quantifizierung dieser Substanzen mittels Kopplung von hochleistungsflüssig-chromatographischen Trenn- und massenspektrometrischen Detektionsverfahren.  Das Untersuchungsspektrum ergab sich für die Antibiotika aus Datenerhebungen zum Antibiotikaeinsatz im Universitätsklinikum Bonn und aus der dokumentierten Verordnungspraxis innerhalb der gesetzlichen Krankenversicherung in Deutschland, für die perfluorierten Tenside (perfluorierte Alkylcarbonsäuren und perfluorierte Sulfonsäuren) anhand ihrer Leitsubstanzen PFOA (Perfluoroctansäure) und PFOS (Perfluoroctansulfonsäure) und deren kürzer- bzw. längerkettigen Homologen. Mit den jeweiligen Multikomponenten-Methoden (29 Antibiotika und 12 Perfluortenside) konnten Nachweis- und Bestimmungsgrenzen im ein- bis niedrigen zweistelligen ng/L-Bereich erreicht werden. Die Methoden wurden im Rahmen mehrerer, zum Teil bundesweiter Laborvergleichsuntersuchungen erfolgreich validiert. Den zweiten Schwerpunkt der Arbeit bildete die Anwendung der neuen Methoden bei der Untersuchung von Realproben:  Im Bereich der Antibiotika wurde das Abwasser des Universitätsklinikums Bonn vom Ort seiner Entstehung über die Kläranlage bis in den Rhein untersucht. Zusätzliche Datenerhebungen erfolgten für weitere Kläranlagen und Oberflächengewässer in Nordrhein-Westfalen, ebenso wurden ein Talsperrenwasser (zur Trinkwassergewinnung) und einige oberflächenwasser-beeinflusste Roh- und Trinkwässer untersucht. Im gesammelten Abwasser des Universitätsklinikums konnten große Mengen der dort verordneten Antibiotika bestimmt werden. Die Antibiotikagehalte reduzierten sich bis in den Rhein durch Abbau, Adsorption an Feststoffe und Verdünnung um mehrere Zehnerpotenzen. Analoge Daten konnten für andere Kläranlagen und Oberflächenwässer ermittelt werden. Im Trinkwasser konnten keine Antibiotika nachgewiesen werden, nur die beiden Antibiotika Erythromycin und Sulfamethoxazol gelangten bis ins Rohwasser, konnten aber durch anschließende Trinkwasseraufbereitungstechniken entfernt werden. Die Substanz Sulfamethoxazol kann hier als Tracer dienen, um rechtzeitig eine Trinkwasserbelastung mit Antibiotikarückständen zu erkennen. Im Bereich der perfluorierten Tenside konnte im Rhein eine durchgehend niedrige Belastung des Wassers ermittelt werden, die Perfluorbutansulfonsäure (PFBS) bildete dabei die Hauptkomponente. Die Ruhr zeigte flussaufwärts stark ansteigende Belastungen mit perfluorierten Tensiden, wobei PFOA mit ca. 80% die Hauptkomponente bildete. Annähernd gleich hohe PFOA-Gehalte wurden auch im Trinkwasser gefunden, das durch künstliche Grundwasseranreicherung mit Ruhr-Wasser gewonnen wird. Durch diese Befunde wurden die Behörden auf eine illegale Industrieabfallentsorgung auf landwirtschaftlichen Flächen am Oberlauf der Möhne (Zufluss der Ruhr) aufmerksam, die zur Verunreinigung des Oberflächen- und des Trinkwassers führte, in deren Folge Konzentrationsobergrenzen für  PFT beschlossen wurden, eine Nachrüstung der betroffenen Wasserwerke mit zusätzlichen Aufbereitungsschritten begonnen wurde und eine bundesweit Untersuchungstätigkeit auf perfluorierte Tenside ausgelöst wurde. Die Entdeckung der PFT-Belastung im Trinkwasser an der Ruhr führte zu einer weiteren Optimierung der Anreicherungsmethodik und einem beginnenden Normungsverfahren auf Basis dieser Methode. Durch die vorliegende Arbeit konnten zwei leistungsfähige Multikomponenten-Methoden zur Bestimmung von Antibiotika und perfluorierten Tensiden in wässrigen Matrizes entwickelt werden, mit deren Hilfe eine Belastung der Bevölkerung durch PFOA-kontaminiertes Trinkwasser erkannt und zur Behebung dieses Problems beigetragen werden konnte.