German Title: Charakterisierung und Anwendung von ionenspurgeätzten Nanoporen

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Abstract

This thesis investigates the ionic transport properties of single, conical nanopores in polymers, as well as their applicability as single-molecule sensors. The pores were produced by selective etching of the damaged zones of energetic heavy ions (track-etching technique). More basic investigations of the shape of track-etched pores (by small-angle X-ray scattering, electron microscopy and conductometry) are also included, revealing smaller pore sizes on top of a membrane than inside the pore. Conical track-etched nanopores are cation selective and show asymmetric I-V characteristics, depending on pH value and concentration of the electrolyte. These properties result from their negative surface charges created during the etching process, which lead to an intrinsic asymmetric electric potential long the pore axis. Experiments show a maximum for the rectification at about 0.1 M KCl, in accordance with theoretical calculations. The selectivity of the pores depends on the direction of an applied concentration gradient, being higher for the lower concentration facing the small opening of the pore, again in agreement with calculations. The pores transport properties are strongly influenced by small concentrations of divalent cations. Conical polyimide pores have been found suitable to detect single DNA molecules passing through them via changes in the ionic current.

Translation of abstract (German)

Thema dieser Arbeit sind Untersuchungen der Transporteigenschaften einzelner, konischer Nanoporen in Polymerfolien, sowie deren Anwendung als Biosensoren. Die Herstellung der Poren erfolgte durch Aufätzen der Schadenspuren energiereicher Schwerionen (Ionenspurätztechnik). Die Geometrie solcher sowie zylindrischer Poren wurde mit unterschiedlichen Methoden (Röntgenkleinwinkelstreuung, Elektronenmikroskopie, Leitfähigkeitsmessungen) untersucht, mit dem Ergebnis, daß der Porendurchmesser nahe der Oberfläche kleiner als im Inneren der Membran ist. Die untersuchten konischen Poren sind kationenselektiv und zeigen asymmetrische Strom-Spannungs (I-U) Kennlinien, deren Charakteristika von pH-Wert und Konzentration des für die Messung verwendeten Elektrolyten abhängen. Diese Eigenschaften resultieren aus der aufgrund des Herstellungsprozesses negativ geladenen Oberfläche der Poren, die zu einer asymmetrischen Potentialverteilung entlang der Porenachse führt. Maximale Asymmetrie der I-U-Kurven ist bei einer KCl-Konzentration von etwa 0.1 M zu beobachten. Rechnungen mit einem einfachen Kontinuumsmodell führten zum gleichen Ergebnis. Die Selektivität der Poren hängt von der Richtung eines äußeren Konzentrationsgradienten ab. Sie ist höher, wenn die niedrigere Konzentration sich auf der Seite der kleinen Porenöffnung befindet. Auch hier ergab sich qualitative Übereinstimmung mit den Modellrechnungen. Geringe Konzentrationen von divalenten Kationen beinflussen stark die Transporteigenschaften der untersuchten Poren. Konische Kaptonporen konnten zudem zum Nachweis einzelner DNA Moleküle verwendet werden, die während ihres Durchgangs durch die Pore den Ionenstrom verringern.