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Herstellung geträgerter metallischer Nanopartikel mittels gepulster Laserdeposition für die Untersuchung in Modelloxidationsreaktionen zur Abgasnachbehandlung von Dieselmotoren

Bachmann, Mischa

English Title: Preparation of supported metallic nanoparticles using pulsed laser deposition technique and their investigation in model oxidation reactions towards diesel exhaust gas aftertreatment applications

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Abstract

In der vorliegenden Arbeit wurden mono- und bimetallische geträgerte Nanopartikel für Untersuchungen zur katalytischen Ruß- und Propanoxidation hergestellt. Dabei wurden sowohl konventionelle Platingruppenmetalle, wie Platin und Palladium, als auch geeignete Nichtedelmetalle wie Mangan, Eisen, oder Cobalt untersucht. Für die Herstellung der metallischen Nanopartikel in einem Partikelgrößenbereich von 2-20 nm wurde das Verfahren der gepulsten Laserdeposition eingesetzt. Dabei wurden die metallischen Nanopartikel auf nanoskaligen, oxidischen Trägermaterialien aufgebracht. Zur physikalisch-chemischen Charakterisierung der hergestellten Katalysatoren wurden die Rastertunnelmikroskopie zur Bestimmung der mittleren Partikelgrößen und die Röntgenphotoelektronenspektroskopie zur Analyse der Oxidationszustände der metallischen Nanopartikel eingesetzt. Thermogravimetrischen Messungen zur katalytischen Rußoxidation in einem dieselähnlichen Modellabgas haben gezeigt, dass die zum Rußabbrand mit Sauerstoff notwendigen Temperaturen von etwa 600°C durch den Einsatz der hergestellten Katalysatoren um mehr als 100°C abgesenkt werden können. Untersuchungen zur katalytischen Propanoxidation zeigten unterschiedliche Sensitivitäten der katalytischen Systeme bezüglich der Partikelgröße der eingesetzten Metalle. Unter den Nichtedelmetallen konnte in der Propanoxidation Cobalt geträgert auf Cerdioxid als sehr aktiv identifiziert werden.

Translation of abstract (English)

In the present work mono- and bimetallic supported nanoparticles in a size range from 2-20 nm have been prepared by means of pulsed laser deposition technique to investigate their catalytic activity towards soot and propane combustion. Therefore nanoparticles from conventional platinum group metals as well as from base metals were supported on nanoscaled oxidic supports. Scanning tunneling microscopy and X-ray photoelectron spectroscopy measurements were used to describe the influence of laser ablation parameters on the Nanoparticle formation, particles size distribution as well as information about their chemical state. Thermogravimetric analysis, accomplished in a diesel model exhaust gas, showed high potential materials for the catalytic soot oxidation lowering the temperature for this reaction more than 100 °C. The investigation of the supported nanoparticles in the oxidation of propane revealed much different sensitivities in reference to the mean particle size of the nanoparticles. In case of the base metals cobalt nanoparticles supported on ceria was identified as the most active catalyst.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Volpp, Prof. Dr. Hans-Robert
Date of thesis defense: 13 May 2011
Date Deposited: 15 Jun 2011 12:31
Date: 2011
Faculties / Institutes: Fakultät für Chemie und Geowissenschaften > Institute of Physical Chemistry
Subjects: 540 Chemistry and allied sciences
Controlled Keywords: Kraftfahrzeugabgas, Heterogene Katalyse, Rußfilter, Impulslaserbeschichten
Uncontrolled Keywords: Dieselpartikelfilter , katalytische Rußoxidation , katalytische Propanoxidation , nanostrukturierte Katalysatoren , Abgasnachbehandlungdiesel particulate filter , catalytic soot combustion , nanostructured catalysts , catalytic propane combustion , exhaust gas aftertreatment
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