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Flugzeug-gestützte Messungen atmosphärischer Spurengase in der oberen Troposphäre und unteren Stratosphäre : Weiterentwicklung und Einsatz einer hochempfindlichen CIMS-Sonde

Grimm, Frank

English Title: Aircraft-based measurements of atmospheric trace gases in the upper troposphere and lower stratosphere : Improvements and deployment of a highly sensitive CIMS-apparatus

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Abstract

Konvektion spielt eine große Rolle für die chemische Zusammensetzung der oberen Troposphäre und unteren Stratosphäre. In dieser Arbeit wurde der konvektive Transport durch Flugzeug-gestützte Messungen von gasförmiger Salpetersäure, Schwefeldioxid, Aceton, Acetonitril und Methanol im Ausflussgebiet einzelner konvektiver Wolken untersucht. Die Methode der Chemischen Ionisations Massenspektrometrie (CIMS) wurde zu diesem Zweck weiterentwickelt. Die Modifikationen und diagnostischen Untersuchungen ermöglichten zuverlässige Salpetersäuremessungen, die allgemein als sehr schwierig gelten. Messungen im Sommer über Mitteleuropa konnten zeigen, dass Aceton häufiger ist, als von Modellen vorausgesagt wird. Aceton ist gut mit Kohlenmonoxid korreliert, was sich durch ähnliche Quellen und ähnliche Lebensdauern erklären lässt. In Ausflussgebieten einzelner Wolken ist Aceton erhöht. Die hohen Aceton-Konzentrationen haben große Auswirkungen auf die Bildung von Peroxy-Radikalen in der oberen Troposphäre und damit auch auf die Ozonproduktion. In der oberen Toposphäre ist Salpetersäure häufig, was durch deren Bildung aus Stickoxiden erklärt werden kann. Im Unterschied zu anderen Spurengasen sind die Konzentrationen von Salpetersäure und Schwefeldioxid in Ausflussgebieten konvektiver Zellen nicht erhöht. Diese Substanzen sind wasserlöslich bzw. reagieren in Lösung und können daher während des Transports durch Wolken entfernt werden.

Translation of abstract (English)

Transport by deep cloud convection influences the chemical composition of the atmosphere. In this work convective transport has been investigated by aircraft-based measurements of atmospheric trace gases. Chemical Ionisation Mass Spectrometry (CIMS) has been further improved and deployed for measurements of the trace gases nitric acid, sulfur dioxide, acetone, acetonitrile, and methanol in the outflow region of convective clouds. The modifications and diagnostics of the technique allowed reliable measurements of nitric acid in the atmosphere. The measurements in summer over continental Europe indicate that acetone is much more abundant than predicted by models. Acetone is well correlated with carbon monoxide indicating that similar sources and life times exist. In the outflow region of convective clouds acetone is enhanced. The great abundance of acetone has important implications on Peroxy-radical formation and thereby on ozone production efficiency. High concentrations of nitric acid found in the background atmosphere can only be explained by in situ production from nitrogen oxides. Transport of nitric acid and sulfur dioxide by single convective clouds has not been observed. Due to their solubility and reactivity in water these species may be removed during transport by wash- and rain-out processes.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Arnold, Prof. Dr. Frank
Date of thesis defense: 6 December 2000
Date Deposited: 26 Jan 2001 00:00
Date: 2000
Faculties / Institutes: Service facilities > Max-Planck-Institute allgemein > MPI for Nuclear Physics
Subjects: 530 Physics
Controlled Keywords: Atmosphäre / Physik, Troposphäre, Chemische Ionisationsmassenspektrometrie, Aceton, Salpetersaüre
Uncontrolled Keywords: Atmosphere / Physics , Troposphere , Chemical Ionisation Mass Spectrometry , Acetone, Nitric Acid
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