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Katalytische Prozesse zur selektiven Herstellung von Olefinen aus Dimethylether

Becker, Philipp

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PDF, German
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Abstract

Die heterogene Katalyse von chemischen Reaktionen ist von großer Bedeutung sowohl in Forschung als auch in der chemischen Industrie. Durch Weiterentwicklung bestehender Katalysatorsysteme können hierbei die Effizienz und die Selektivität für spezifische Produkte verbessert werden. In der hier vorliegenden Arbeit wurde die Umsetzung von Dimethylether zu Olefinen (Dimethylether-to-Olefin Prozess, DTO), im Besonderen zu Ethen und Propen, an zeolithischen Katalysatoren untersucht. Hierzu wurde in einem ersten Teil der Arbeit eine kontinuierlich betriebene Laboranlage erfolgreich in Betrieb genommen. Diese Laboranlage wurde speziell auf den Einsatz des Edukt¬gases Dimethylether und die entsprechenden Reaktionsbedingungen zugeschnitten sowie eine Onlineanalytik installiert. Parallel hierzu wurden sowohl mittelporige (ZSM-5) als auch kleinporige (ZSM-34 und SSZ-13) Katalysatoren mit unterschiedlichen Silizium- und Aluminiumgehalten hergestellt. In weiteren Versuchen wurden diese mit verschiedenen Metallen (Co, Mn, La und Ir) in unterschiedlichen Konzentrationen dotiert. Alle Katalysatoren wurden mittels BET-Analyse, Energie Dispersiver X-Ray Analyse (EDX), Induktiv-gekoppelter Plasmaanalyse mit Atomemissionsspektroskopie (ICP-OES), Temperatur¬pro¬gramm¬ierter Desorption (TPD) und Pulver¬diffrakto¬metrie (XRD) charakterisiert. Die Testung der hergestellten Katalysatoren in der kontinuierlich betriebenen Laboranlage zeigte, dass Katalysatoren vom Typ ZSM-34 mit Cobalt- und Mangan-Dotierung die Ethenselektivität erhöhten. Im Gegensatz dazu verbesserten Lanthan-dotierte ZSM-34 Katalysatoren die Propenselektivität. Die kataly¬tischen Umsätze und die Standzeit der jeweiligen Katalysatoren wurden jedoch durch die Dotierungen leicht reduziert. Dahingegen führten Cobalt-, Mangan-, Lanthan- und Iridium-Dotierungen an Katalysatoren des SSZ-13 Typs zu einer Erhöhung der Standzeit der Katalysatoren. Als effizientes Katalysatorsystem wurde im Rahmen dieser Dissertation ein mit Mangan-dotierter SSZ-13 Katalysator hergestellt. Mit diesem konnte erfolgreich sowohl der Umsatz gesteigert als auch die Laufzeit sowie die Ethen- und Propenselektivität erhöht werden.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Döring, Prof. Dr. Manfred
Date of thesis defense: 21 June 2013
Date Deposited: 21 Aug 2013 11:49
Date: 20 August 2013
Faculties / Institutes: Fakultät für Chemie und Geowissenschaften > Institute of Inorganic Chemistry
Subjects: 540 Chemistry and allied sciences
Controlled Keywords: Katalyse, Dimethylether, Olefine
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