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Katalysatorsynthese umd -optimierung für die DME-Direktsynthese aus CO-reichem Synthesegas

Ahmad, Ruaa

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PDF, German
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Abstract

Within this work various catalysts for the direct synthesis of dimethyl ether from CO-rich synthesis gas have been investigated and tested in a continuously operating laboratory plant. The employed catalyst systems have been either bifunctional catalysts, which combine active sites for the methanol synthesis and its dehydration, or admixed catalysts consisting of a conventional methanol catalyst and different acid solids. The catalysts have been prepared by wet-chemical methods, the sol-gel-process, hydrothermal reaction, deposition of complexes and colloids on an acid solid and by flame-spray pyrolysis. The latter method proved to be very efficient for the preparation of highly active methanol- and dimethyl ether-catalysts. The flame-made methanol catalyst showed high synthesis gas conversion and in combination with γ-Al2O3 a very good dimethyl ether selectivity that were as high as in the case of a commercially available methanol catalyst. Various admixed catalyst systems have been tested focusing on their long-term stability. A system that contained the zeolite H-MFI 400 as dehydration component showed the highest CO-conversion. However, this system was not stable and its activity decreased after a catalyst passivation and -regeneration process. A catalyst system containing a SiO2-doped alumina was the most stable in the passivation and regeneration process, because the high metal dispersion in the catalyst did not change during the procedure. The obtained data show that the synergy between the active sites for methanol synthesis and the active sites for methanol dehydration plays an important role for catalyst activity. Therefore, an overlapping of the active sites needs to be prevented for the preparation of highly active bifunctional catalysts.

Translation of abstract (German)

In der vorliegenden Arbeit wurden Katalysatorsysteme für die Dimethylether- Direktsynthese aus CO-reichem Synthesegas untersucht und in einer kontinuierlich betriebenen Laboranlage getestet. Bei den verwendeten Katalysatorsystemen handelte es sich einerseits um bifunktionale Katalysatoren, die aktive Zentren für die Methanolsynthese und -dehydratisierung enthielten, und andererseits um Mischsysteme aus einem klassischen Methanolkatalysator und verschiedenen sauren Feststoffen. Die Synthese der Katalysatoren erfolgte über nass-chemische Verfahren, Sol-Gel- Methoden, Hydrothermalsynthesen, die Auftragung von Komplexen sowie Kolloidlösungen auf einen sauren Träger und über die Flammensprüh-Pyrolyse. Dabei erwies sich die letztere Methode als besonders geeignet, um hochaktive Methanol- und Dimethylether-Katalysatoren herzustellen. Der mittels Flammensprüh-Pyrolyse synthetisierte Methanolkatalysator zeigte hohe Synthesegasumsätze und, im Gemisch mit γ-Al2O3, eine sehr gute Dimethylether-Selektivität, wie sie mit einem kommerziell verfügbaren Methanolkatalysator erhalten werden. Verschiedene Mischkatalysatoren wurden auf ihre Langzeitstabilität hin untersucht. Ein Katalysatorsystem, welches den Zeolithen H-MFI 400 als sauren Feststoff enthielt, erzielte die höchsten Umsätze, war jedoch nicht im Katalysatorpassivierungs- und Regenerierungsprozesses stabil, sodass ein Aktivitätsverlust erfolgte. Das Katalysatorsystem mit einem SiO2-dotierten Aluminiumoxid als sauren Feststoff erwies sich als stabilstes System in Passivierungs- und Regenerierungsversuchen, da hier die hohe Metalldispersion im Katalysator erhalten blieb. Die Ergebnisse deuten darauf hin, dass die Synergie zwischen den aktiven Zentren für die Methanolsynthese und den aktiven Zentren für die Dehydratisierung eine bedeutende Rolle für die katalytische Aktivität spielt. Vor allem für die Synthese bifunktionaler Katalysatoren ist zu beachten, dass die aktiven Zentren sich nicht gegenseitig bedecken, damit hohe katalytische Aktivitäten erreicht werden.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Döring, Prof. Dr. Manfred
Date of thesis defense: 31 January 2014
Date Deposited: 27 Feb 2014 09:51
Date: 2014
Faculties / Institutes: Fakultät für Chemie und Geowissenschaften > Dekanat der Fakultät für Chemie und Geowissenschaften
Subjects: 540 Chemistry and allied sciences
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