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The scaling method applied to HALO measurements: Inferring absolute trace gas concentrations from airborne limb spectroscopy under all sky conditions

Hüneke, Tilman

German Title: Anwendung der Skalierungsmethod auf HALO-Messungen: Berechnung absoluter Spurengaskonzentrationen aus flugzeuggetragenen spektroskopischen Messungen unter allen Bewölkungsbedingungen

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Download (23MB) | Lizenz: Creative Commons LizenzvertragThe scaling method applied to HALO measurements: Inferring absolute trace gas concentrations from airborne limb spectroscopy under all sky conditions by Hüneke, Tilman underlies the terms of Creative Commons Attribution-NotCommercial 3.0 Deutschland

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Abstract

The novel HALO mini-DOAS instrument was developed for measurements of UV/vis/near-IR spectra of scattered skylight in limb and nadir geometry aboard the new research aircraft HALO. The absorptions of a suite of trace gases (O3, O4, NO2, CH2O, BrO, OClO, and others) are identified in the measured spectra using the DOAS-technique. Previously employed methods to infer absolute concentrations from DOAS measurements rely on a priori knowledge of aerosols and cloud cover. The recently developed scaling method promises to enable the retrieval of target gas concentrations under all sky conditions. Effective light path lengths are estimated by employing a scaling gas, whose concentration at flight level is known, in conjunction with modelled profile shapes, radiative transfer calculations, and using the measured absorptions of the targeted species relative to those of the scaling gas. The present thesis describes the development and characterises the measurement properties of the HALO mini-DOAS instrument. For the first time, random and systematic errors of the scaling method are thoroughly investigated. It is argued that random errors are 10 – 20% for most measurement conditions and that the scaling method is practically unperturbed by changing cloud cover if applied appropriately. It is however shown that biases may occur if the assumed profile shapes are significantly different from actual profile shapes. Retrieved mixing ratios of BrO and NO2 from measurements obtained during the science mission TACTS/ESMVal in August/September 2012 indicate that (a) no enhanced tropospheric BrO was detected in the mid-troposphere (3.5 – 9 km altitude) near the Antarctic continent (65° S) in spring (Sept. 13, 2012), (b) LMS and bottom polar vortex [BrO] agree with previous measurements, (c) other oxidants beside O3 influence NO oxidation in the UT/LS where [N2O] < 310 ppb, and (d) the same finding was confirmed for very low-NOx conditions, although the latter measurements are uncertain.

Translation of abstract (German)

Das Instrument “HALO mini-DOAS” wurde für die flugzeuggetragene Messung von atmosphärischen Spurengasen mit Hilfe von Absorptionsspektroskopie im UV, sichtbaren und nah-infraroten Spektralbereich entwickelt. Es ermöglicht die Detektion einer Reihe von Spurengasen (O3, O4, NO2, CH2O, BrO, OClO u.v.m.) in Limb- und Nadirgeometrie mit der DOAS-Methode. Bisherige Ansätze, um aus DOAS-Messungen absolute Spurenstoffkonzentrationen zu berechnen, sind von Annahmen über Aerosol- und Wolkenvorkommen abhängig. Die in unserer Arbeitsgruppe neu entwickelte Skalierungsmethode umgeht diese Schwierigkeiten, indem mit einem Skalierungsgas, dessen Konzentration in Flughöhe bekannt ist, mit Strahlungstransport- und Chemietransportmodellrechnungen sowie mit den gemessenen Absorptionen von Skalierungs- und zu messendem Spurengas effektive Lichtwege abgeschätzt werden. Diese Arbeit beschreibt die Entwicklung und charakterisiert die Eigenschaften des “HALO mini-DOAS”-Instruments. Des Weiteren werden zum ersten Mal zufällige und systematische Unsicherheiten der Skalierungsmethode ausführlich untersucht. Es wird gezeigt, dass die Messunsicherheit meist bei 10 – 20% liegt und dass die Skalierungmethode von Änderungen der Bewölkung praktisch unabhängig ist, wenn sie richtig angewandt wird. Andererseits kann es zu systematischen Fehlern kommen, wenn die vom Modell vorhergesagten Spurengasprofile sich deutlich von den tatsächlichen unterscheiden. Messungen von BrO und NO2 während der Messkampagne TACTS/ESMVal im August/September 2012 deuten darauf hin, dass (a) keine erhöhten BrO-Konzentrationen in der Troposphäre (3,5 – 9 km Höhe) in der Nähe des antarktischen Kontinents (65° S) im Frühling (13.09.2012) gemessen wurden und (b) BrOKonzentrationen in der LMS und am Bodes des polaren Vortex’ mit früheren Messungen übereinstimmen sowie (c) andere Oxidantien neben O3 die NO-Oxidation in der UTLS in Luftmassen mit [N2O] < 310 ppb beeinflussen und (d) dass dasselbe für Messungen unter extrem NOx-armen Bedingungen beobachtet wurde, wobei letztere Messergebnisse unsicher sind.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Pfeilsticker, Prof. Dr. Klaus
Date of thesis defense: 14 December 2016
Date Deposited: 17 Mar 2017 09:29
Date: 2017
Faculties / Institutes: The Faculty of Physics and Astronomy > Institute of Environmental Physics
Subjects: 500 Natural sciences and mathematics
550 Earth sciences
Controlled Keywords: Atmosphäre, Strahlungstransport, UV-VIS-Spektroskopie, DOAS, Matrixinversion, Chemie, Physik, Flugzeug
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