Directly to content
  1. Publishing |
  2. Search |
  3. Browse |
  4. Recent items rss |
  5. Open Access |
  6. Jur. Issues |
  7. DeutschClear Cookie - decide language by browser settings

Carbon based nanomaterials for biosensing applications

Filipiak, Marcin Szymon

[img] PDF, English
Download (10MB) | Terms of use

Citation of documents: Please do not cite the URL that is displayed in your browser location input, instead use the DOI, URN or the persistent URL below, as we can guarantee their long-time accessibility.

Abstract

There is an unmet need of fast, reliable and highly sensitive determination of different biomarkers in untreated physiological samples in the Point-of-Care setting. Among many types of biosensors, electrochemical and electronic transducers seem to fulfill many requirements for future diagnostic devices such as label-free and real-time analyte determination, as well as a potential for mass-manufacturability. A recent advancement of nanomaterials, with particular focus on carbon nanomaterials, triggered a foundation of a new branch of biosensors to explore. In this work, two carbon nanomaterials - graphene and carbon nanotubes, were used to construct both electronic and electrochemical biosensors – able to work in physiological environment and with a potential for further development into the Point-of-Care environment. The two types of transduction were assessed - 1) electronic (i.e. field-effect transistor (FET) based), based on analyte determination by its charge, and 2) electrochemical (i.e. amperometric), based on analyte determination by the redox reactions that occur at the electrode. Firstly, for the construction of carbon nanotube network based field-effect transistor biosensor, novel and stable receptor molecules were employed - nanobodies, and studied in a label-free system with green fluorescent protein as a model analyte. The biosensor exhibited a wide dynamic range with low detection limit and triggered the next, more applicable study. Secondly, a graphene-based field-effect transistor (GFET) was employed as a transducer for construction of thyroid-stimulating hormone (TSH) specific biosensor. This solution resulted in coverage (and also going far beyond) of TSH reference values in physiological samples. Finally, for the electrochemical based detection, using the setup from GFET study, graphene was used as a working electrode and in combination with the enzyme - flavin adenine dinucleotide dependent glucose dehydrogenase (FAD-GDH), resulted in an electrochemical glucose biosensor. Direct electron transfer from the enzyme to the graphene electrode was additionally observed. The results of this work shed light and contribute to the development of multimodal detection of analytes in physiological samples for further application in Point-of-Care setting.

Translation of abstract (German)

Es besteht ein hoher Bedarf an einer schnellen, zuverlässigen und hochempfindlichen Bestimmung verschiedener Biomarker in unbehandelten physiologischen Proben im Point-of- Care-Umfeld. Unter vielen Arten von Biosensoren scheinen elektrochemische und elektronischeWandler viele Anforderungen an zukünftige Diagnosegeräte zu erfüllen, wie etwa die marker-freie Bestimmung von Analyten in Echtzeit sowie die Möglichkeit der Massenfertigung. Neuere Entwicklung der Nanomaterialien, insbesondere der Kohlenstoff-basierten Nanomaterialien, löste auch ein Interesse an Biosensor-Anwendungen aus. In dieser Arbeit wurden zwei Kohlenstoff-Nanomaterialien - Graphen und Kohlenstoff-Nanoröhren - verwendet, um sowohl elektronische als auch elektrochemische Biosensoren zu konstruieren, die in physiologischen Proben funktionieren können und die für den Bereich Point-of- Care weiterentwickelt werden können. Die beiden Transduktionsarten wurden bewertet: 1) elektronisch (d. h. Feldeffekttransistor (FET)-basiert), basierend auf der Analytenbestimmung durch Ladung, und 2) elektrochemisch (d.h. amperometrisch), basierend auf der Analytbestimmung durch die auftretenden Redoxreaktionen an der Elektrode. Erstens wurden für den Aufbau eines Feld-Effekt-Transistor-Biosensors auf Basis eines Kohlenstoffnanoröhrchens neue und stabile Rezeptormoleküle - Nanokörper - eingesetzt und in einem markerfreien System mit grün fluoreszierendem Protein als Modellanalyt untersucht. Der Biosensor wies einen großen dynamischen Bereich mit niedriger Nachweisgrenze auf und war Ausgangspunkt für eine weitere anwendungsorientierte Studie. Zweitens wurde ein auf Graphen basierender Feldeffekttransistor (GFET) als Transducer für den Aufbau eines TSH-spezifischen Biosensors verwendet. Diese Lösung führte zu einer Abdeckung (und weit darüber hinaus) der TSH-Referenzwerte in physiologischen Proben. Schließlich wurde Graphen für den elektrochemischen Nachweis unter Verwendung des Setups aus der GFET-Studie als Arbeitselektrode verwendet. In Kombination mit dem Enzym Flavin-Adenin-Dinukleotid-abhängiger Glucosedehydrogenase (FAD-GDH) wurde ein elektrochemischer Glucosebiosensor hergestellt. Zusätzlich wurde ein direkter Elektronentransfer vom Enzym zur Graphenelektrode beobachtet. Die Ergebnisse dieser Arbeit tragen zur Entwicklung eines multimodalen Nachweises von Analyten in physiologischen Proben für die weitere Anwendung im Point-of-Care-Umfeld bei.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Zaumseil, Prof. Dr. Jana
Place of Publication: Heidelberg
Date of thesis defense: 21 June 2019
Date Deposited: 03 Jul 2019 13:49
Date: 2019
Faculties / Institutes: Fakultät für Chemie und Geowissenschaften > Institute of Physical Chemistry
Subjects: 540 Chemistry and allied sciences
Controlled Keywords: carbon nanomaterials, field-effect transistors, biosensors
About | FAQ | Contact | Imprint |
OA-LogoDINI certificate 2013Logo der Open-Archives-Initiative