Directly to content
  1. Publishing |
  2. Search |
  3. Browse |
  4. Recent items rss |
  5. Open Access |
  6. Jur. Issues |
  7. DeutschClear Cookie - decide language by browser settings

Diodenlaser-gestützter In-situ-Nachweis von O 2 und Alkaliatomen zur Optimierung der Hochtemperaturkohlenstaub- und Sondermüllverbrennung sowie der Brandbekämpfung

Schlosser, Eric

English Title: Diode Laser Based Measurement of Molecular Oxygen and Alkali Atoms for Optimizing (High-Pressure) Pulverized Coal Combustion, Special Waste Incineration and Fire Suppression

[thumbnail of Schlosser_Dissertation_2002.pdf]
Preview
PDF, German
Download (2MB) | Terms of use

Citation of documents: Please do not cite the URL that is displayed in your browser location input, instead use the DOI, URN or the persistent URL below, as we can guarantee their long-time accessibility.

Abstract

Direkte Absorptionsspektroskopie mit abstimmbaren Diodenlasern (TDLAS) diente dem kalibrationsfreien quantitativen Analyse gasförmiger Stoffe, deren Nachweis mit extraktiven Methoden nicht oder nur eingeschränkt möglich ist. Verschiedene Diodenlasertypen (Fabry-Pérot (FPDL), Distributed Feedback (DFB), External Cavity (ECDL) und Vertical Cavity Surface Emitting Laser (VCSEL)) wurden eingesetzt, charakterisiert und verglichen. Die In-situ-Meßtechnik wurde für drei Anwendungsbereiche optimiert: (1.) Für die Bewertung der Wirksamkeit verschiedener Feuerlöschsysteme wurde in Zusammenarbeit mit dem Naval Research Laboratory (Washington, DC, USA) ein Spektrometer im Multireflex-Freistrahl-Aufbau (Herriott-Design: 1,8 m Absorptionsweg, 30 cm Basislänge) zur Ermittlung des In-situ-Sauerstoffgehalts bei Feuerlöschübungen im Realmaßstab entwickelt. Ein DFB-Diodenlaser (761 nm) erlaubte auch zum Zeitpunkt der Wassernebelfreisetzung mit starken Transmissionsschwankungen eine Meßgenauigkeit von besser als 1 vol\%. Im Vergleich mit extraktiven Sensoren konnte die Verdrängung von Sauerstoff durch Wasserdampf quantifiziert werden. (2.) Für die Entwicklung eines Kalium-Schwellwertsensors wurden hochreaktive freie Kaliumatome, die unter den Bedingungen der Kohlestaubverbrennung in geringen Mengen aus den im Brennstoff enthaltenen Verbindungen freigesetzt werden, empfindlich (10 ppt) in situ unter industriellen Bedingungen nachgewiesen. Bei der Druckkohlenstaubverbrennung herrschten bis zu 1600 K, 12 bar, starke thermische Strahlung sowie schnelle und große breitbandige Transmissionsschwankungen vor. Durch Ausnutzung der schnellen und weiten Abstimmbarkeit (>15 Wellenzahlen) der VCSEL konnten die stark druckverbreiterten D-Linien von Kalium (767 nm, 770 nm) vollständig erfaßt und charakterisiert werden. Die erreichte Nachweisgrenze bei einer Absorptionsstrecke von 14 cm lag bei 10 ng/m³ i.N. und Konzentrationen bis zu 10 mg/m³ i.N. wurden beobachtet. Die Abhängigkeit der Kaliumatom-Konzentration von den Anlagenparametern, besonders der Temperatur, dem Sauerstoffgehalt und der korrosionsfördernden Kaliumverbindungs-Konzentration wurde untersucht. Dazu wurde simultan die Sauerstoffkonzentration in situ mittels Time Domain Multiplexing oder extraktiv bestimmt. (3.) Der Alkaliatomnachweis anhand der D-Linien wurde auf Lithium, Rubidium und Cäsium ausgedehnt und damit - in Zusammenarbeit mit dem Forschungszentrum Karlsruhe - eine neue Methode zur Ermittlung von Verweilzeiten in Hochtemperaturprozessen erfunden. In einem halbtechnischen Drehrohrofen (THERESA, 3\/~MW) wurden geringe Mengen gelöste Alkalisalze (~100 mg) eingedüst und die Konzentration der freien Alkaliatome (Dissoziationsrate 1 bis 100ppm) bei einer Zeitauflösung von 0,4 s verfolgt. Aus den Verweilzeitverteilungen wurden je nach Betrieb und Anlagenabschnitt mittlere Verweilzeiten von 6 s bis 16 s erfolgreich bestimmt.

Translation of abstract (English)

Direct Tunable Diode Laser Absorptionsspectroscopy (TDLAS) was used for calibration-free, quantitative analysis of gaseous compounds, where extractive methods are difficult to apply or fail. Various diode laser types (Fabry-Pérot (FPDL), Distributed Feedback (DFB), External Cavity (ECDL) und Vertical Cavity Surface Emitting Laser (VCSEL)) were used, characterized and compared. The in situ measurement technique was optimized for three Applications: (1.) The in situ oxygen concentration is needed in order to evaluate the efficiency of fire suppression systems. In collaboration with the Naval Research Laboratory (Washington, DC, USA), a spectrometer using an open path, multi-reflex setup (Herriott-Design: 1.8 m absorption path, 30 cm base length) was developed in order to determine the in situ oxygen concentration during real scale fire suppression tests. A DFB diode laser (761 nm) allowed a resolution of better than 1 vol \% at all times even during water mist discharge that caused large and fast changes in the obscuration. The dilution of oxygen by water vapor was quantified by comparison with extractive sensors. (2.) Reactive, free potassium atoms result from thermal dissociation of potassium compounds during pulverized coal combustion. They were measured in situ and in an industrial environment with high sensitivity (10 ppt) for the development of a potassium-threshold-sensor. Conditions within the flue gas are: 1600 K, 12 bar, intense thermal radiation, and fast and large changes in the broad-band transmission. The intense pressure broadening and line shift of the potassium D-lines at 767 nm and 770 nm was measured exploiting the fast and wide tunability (>15 wavenumbers) of the VCSEL. The detection limit was 10 ng/m³ STP for an absorption path of 14 cm. Concentrations up to 10 mg/m³ STP were observed. The relation between the potassium atom concentration and the combustion parameters (temperature, oxygen, and potassium-salt concentration) was investigated. To do this, the oxygen concentration was measured simultaneously using time domain multiplexing or extractively. (3.) The measurement setup was extended to measure the concentration of other rare alkali atoms (Lithium, Rubidium and Cesium). Based on this, a new technique to determine dwell times in high temperature processes was developed in collaboration with the Forschungszentrum Karlsruhe. The flue gas of a semi-technical rotary kiln (THERESA, 3 MW) was seeded with trace amounts (100 mg) of alkali salts. The concentration of free alkali atoms (dissociation rate 1 to 100 ppm) and thus the dwell time distribution was measured with a time resolution of 0.4 s. Mean dwell times between 6 and 16 s were successfully determined depending of the conditions and the section of the plant.

Document type: Dissertation
Supervisor: Wolfrum, Prof. Dr. Jürgen
Date of thesis defense: 19 July 2002
Date Deposited: 20 Dec 2002 07:28
Date: 2002
Faculties / Institutes: Fakultät für Chemie und Geowissenschaften > Institute of Physical Chemistry
DDC-classification: 540 Chemistry and allied sciences
Controlled Keywords: Laserdiode, Sauerstoffmolekül, Atomabsorptionsspektroskopie, Kaliumatom, Verweilzeit
Uncontrolled Keywords: Diodenlaserabsorptionsspektroskopie , Alkaliatome , HochdruckkohlenstaubverbrennungTDLAS , alkali atoms , oxygen , fire suppression , coal combustion , dwell time
About | FAQ | Contact | Imprint |
OA-LogoDINI certificate 2013Logo der Open-Archives-Initiative