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Laserspektroskopische Bestimmung absoluter Konzentrationen von CN- und NH 2 -Radikalen in NO-dotierten Niederdruck-Wasserstoffflammen während der Verbrennung von Graphit

Bohm, Thomas

English Title: Laserspectroscopic Determination of Absolute Concentrations of CN- and NH2-Radicals in NO-Seeded Low-Pressure Hydrogen/Oxygen Flames during the Combustion of Graphite

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Abstract

In der Kohleverbrennung werden Stickoxide, zusammenfassend als NOx bezeichnet, entweder bei hohen Temperaturen durch Reaktionen von N2 der Verbrennungsluft oder durch die Oxidation des Stickstoffs, der in der Kohle chemisch gebunden ist, gebildet. Diese Stickoxide können mit Koks, der bei der Verbrennung von Kohle entsteht, reagieren und dadurch die NO-Konzentration reduzieren. Bei den Bildungs- und Abbauprozessen von Stickoxiden sind CN- und NH2-Radikale wichtige Zwischenprodukte. Bislang konnte jedoch noch kein detaillierter Reaktionsmechanismus für den NO-Abbau durch Koks aufgestellt werden. Die Verbrennung von Graphit unter wohldefinierten Bedingungen kann als einfachstes Modellsystem zur Untersuchung der chemischen Vorgänge und des möglichen NO-Abbaus durch Kohlenstoff in Koks betrachtet werden. Im Rahmen dieser Arbeit wurden NO-dotierte, vorgemischte, laminare Niederdruck-H2/O2-Flammen während der Verbrennung von Graphit untersucht, um quantitative Informationen über diese Prozesse zu erhalten. Absolute CN- und absolute NH2-Radikalkonzentrationen sowie Temperaturprofile wurden in situ während der Verbrennung eines Graphitsubstrats in Knallgasflammen bei einem Druck von 4 kPa für zwei unterschiedliche H2/O2-Stöchiometrien, für die stöchiometrische und eine brennstoffreiche Flamme, und für drei verschiedene Abstände zwischen Graphitsubstrat und Brenner (15, 20 und 25 mm) unter Verwendung von berührungsfreien laserspektroskopischen Methoden bestimmt. Die CN-Konzentrationen wurden mit Hilfe der cavity ring-down spectroscopy (CRDS) und die NH2-Konzentrationen mittels der intracavity laser absorption spectroscopy (ICLAS) gemessen. Die Temperaturen wurden über laserinduzierte Fluoreszenz (LIF)Anregungsspektren von OH-Radikalen ermittelt. Die CN-Profile wurden mit eindimensionalen Berechnungen für die freie CO/NO/H2/O2Flamme bzw. CH4/NO/H2/O2-Flamme, die auf dem GRI 3.0- und dem Miller-BowmanMechanismus basieren, die Temperaturprofile mit eindimensionalen Berechnungen für die freie und undotierte H2/O2-Flamme, die auf dem MixFla-Code basieren, verglichen. Die erhaltenen quantitativen Informationen können als ein erster Kalibrationspunkt für detaillierte numerische Simulationen der Graphitverbrennung dienen, die auf dem Konzept von homogenen und heterogenen Elementarreaktionen basieren.

Translation of abstract (English)

In the coal combustion, nitrogen oxides, collectively termed NOx, are formed either from reactions of N2 in the combustion air at high temperatures or from the oxidation of nitrogen chemically bound in coal. These nitrogen oxides can react with char, which results from coal combustion, thus reducing the NO concentration. In the processes of formation and reduction of nitrogen oxides CN and NH2 radicals are important intermediates. However, a detailed reaction mechanism of the NO reduction by char has not yet been established. The combustion of graphite under well-defined conditions can be considered as the simplest modeling system to study the chemical interaction and possible reduction of NO by carbon in char. In the present work NO-seeded, premixed, laminar, low-pressure H2/O2 flames were examined during the combustion of graphite in order to obtain quantitative information about these processes. Absolute CN and absolute NH2 radical concentrations as well as temperature profiles were determined in situ during the combustion of a graphite substrate in detonating gas flames at a pressure of 4 kPa for two different H2/O2 equivalence ratios, in the stoichiometric and in a fuel-rich flame, and for three different distances between graphite substrate and burner (15, 20 and 25 mm) employing contactless laser spectroscopic methods. The concentrations of CN were measured by cavity ring-down spectroscopy (CRDS), whereas the concentrations of NH2 were quantified by intracavity laser absorption spectroscopy (ICLAS). Temperature measurements were performed by means of laserinduced fluorescence (LIF) excitation spectra of OH radicals. The CN profiles were compared with one-dimensional calculations for the free CO/NO/ H2/O2 flame and the CH4/NO/H2/O2 flame respectively, based on the GRI 3.0 and the Miller-Bowman-mechanism, the temperature profiles were compared with one-dimensional calculations for the free and undoped H2/O2 flames based on the MixFla code. The obtained quantitative information can serve as a first calibration point for detailed numerical simulations of the graphite combustion, which are based on the concept of homogeneous and heterogeneous elementary reactions.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Wolfrum, Prof. Dr. Jürgen
Date of thesis defense: 14. May 2004
Date Deposited: 18. May 2004 13:03
Date: 2004
Faculties / Institutes: Fakultät für Chemie und Geowissenschaften > Institute of Physical Chemistry
Subjects: 540 Chemistry and allied sciences
Controlled Keywords: Graphit, Verbrennung, Cavity-Ring-Down-Spektroskopie, Intracavity-Spektroskopie, Laserinduzierte Fluoreszenz, Stickstoff-Wasserstoff-Radikal
Uncontrolled Keywords: graphite , combustion , cavity ring-down spectroscopy , intracavity laser absorption spectroscopy , CN-radical
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