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Konstruktion eines Hochtemperaturströmungsreaktors und Untersuchung der Reaktion O( 1 D) + H 2 OH + H bei hohen Temperaturen

Hanf, Alexander

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PDF, German
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Abstract

Das Verständnis atmosphärischer Prozesse ist in der heutigen Zeit steigender Umweltverschmutzung wichtiger den je. Die präzise Untersuchung der Reaktions-systeme, welche auf die Chemie der Atmosphäre Einfluß nehmen, ist deshalb ein Bereich, in dem nahezu alle Disziplinen der modernen Naturwissenschaften ver-treten sind. Die Analyse atmosphärischer Prozesse bei hohen Temperaturen dient in diesem Zusammenhang dazu, den aktuellen Forschungsstand zu ergänzen. Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein Hochtemperaturströmungsreaktor konstruiert und aufgebaut. Mit diesem System können Geschwindigkeitskoeffizienten von Elementarreaktionen bei hohen Temperaturen studiert werden. In der vorliegenden Untersuchung wurden mit diesem Strömungsreaktor die Geschwindigkeits-konstanten der Reaktion O (1D) + H2 erstmals bei hohen Temperaturen untersucht. Zur korrekten Auslegung dieses Reaktors wurden Strömungssimulationen durch-geführt, um Temperaturverlauf und Mischprozesse untersuchen zu können. Neu-artige Ansätze im Design und in der Auswahl bestimmter Einzelteile waren erforderlich, um den gestellten Anforderungen zu genügen und den Hochtem-peraturreaktor zu realisieren. Durch Kombination mit einem optischen System zur Generierung vakuum-ultravioletter (VUV) Laserstrahlung, wurden unter Verwendung eines "pump-probe"-Verfahrens Messungen atomarer Spezies bei hohen Temperaturen ermöglicht, die in Elementarreaktionen produziert werden. Durch zeitaufgelöste Detektion dieser Spezies kann die Geschwindigkeitskonstante dieser Reaktionen bei verschiedenen Temperaturen bestimmt werden. Als Testreaktion für die Funktionsfähigkeit des experimentellen Aufbaus wurde die Umsetzung von elektronisch angeregtem Sauerstoff mit Wasserstoff untersucht. O(1D) + H2(1Sg+) ® OH(2P) + H(2S) Der elektronisch angeregte Sauerstoff wurde mittels Laserphotolyse von Distick-stoffmonoxid (N2O) bei einer Wellenlänge von 193 nm erzeugt. Mittels eines Vier-wellen-Mischprozesses wurde die VUV-Strahlung generiert, die für die Detektion des atomaren Wasserstoffs benötigt wurde. Dabei wird über die Kopplung der Strahlung zweier Farbstofflaser durch resonant verstärkte Summen-Differenz-Mischung in einem Krypton/Argon-Gasgemisch Laserstrahlung im Bereich des Wasserstoffs-La-Übergangs bei 121,56 nm erzeugt. Die erhaltenen zeitaufgelösten Wasserstoffatom-Konzentrationsprofile wurden durch eine der Reaktionskinetik angepaßten Funktion ausgewertet, wodurch Geschwindigkeitskonstanten pseudo-erster-Ordnung erhalten wurden, aus welchen dann die Geschwindigkeitskonstante der Reaktion für die entsprechende Tem-peratur berechnet werden konnte.

Translation of abstract (English)

The understanding of atmospheric processes is at present more important than ever due to a steady increase of environmental pollution. Therefore, a precise invest-igations of the reaction systems, which are involved in atmospheric chemistry, is necessary. The study of this systems is an area of interest where most disciplines of modern sciences are represented. The analysis of atmospheric processes at high temperatures helps to complete the actual state of knowledge. The objective of this work was to construct and assemble a high-temperature reactor in order to determine reaction rate constants of elementary step reactions at high temperatures. In the present work it was possible the first time to study the reaction O (1D) + H2 using this flow reactor. For an exact layout of this reactor flow-simulations were performed to study the progression of temperature and the mixing behaviour. New approaches of the design and the choice of individual parts were necessary to satisfy the high demands and setting-up the high-temperature flow reactor. By combination with an optical system for the generation of vacuum-ultraviolet (VUV) laser radiation, measurements of atomic species, which are produced in elementary step reactions at high temperatures, were enabled. By time resolved detection of these species the rate coefficients of these reactions can be detemined at different temperatures. The reaction electronically excited oxygen with hydrogen was studied as a test reaction to evaluate the performance of the reactor. O(1D) + H2(1Sg+) ® OH(2P) + H(2S) Elecreonically excited oxygen was produced by laser photolysis of nitrous oxide (N2O) at a wavelength of 193 nm. Using a four-wave mixing process the VUV- radiation was generated which was necessary for the detectiion of the atomic H species. In order to produce laser radiation in the range of the La-transition at 121,56 nm, two dye lasers were coupled using the resonant enhanced sum-difference mixing in a Krypton/Argon gas mixture. The obtained time resolved hydrogen profiles were evaluated by a fit function, which matched the reaction kinetics, whereby pseudo-first order rate constants were derived. From these data the rate coefficient of the reaction at the regarding temperature was obtained.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Wolfrun, Professor Jürgen
Date of thesis defense: 22 July 2005
Date Deposited: 03 Aug 2005 09:59
Date: 2005
Faculties / Institutes: Fakultät für Chemie und Geowissenschaften > Institute of Physical Chemistry
Subjects: 540 Chemistry and allied sciences
Controlled Keywords: Hochtemperatur, Hochtemperaturchemie, Reaktionskinetik, Kinetik
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