Englische Übersetzung des Titels: Simulation of the catalytical methane conversion on platinum

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Abstract

Kurzfassung der Dissertation Angesichts der zur Neige gehenden weltweiten Erdölressourcen und der Tatsache,daß das Erdöl nich nur als Energieträger sondern auch als Rohstoffbasis in der chemisch-pharmazeutischen Industrie dient, rücken mögliche Alternativen in den Mittelpunkt des Interesses. Erdgas mit seinem Hauptbestandteil Methan stellt eine solche Alternative dar.Aufgrund der großen Be- deutung die dem Erdöl als Rohstoffpool zukommt, beschäfftigte sich diese Arbeit mit der kata- lytsichen Konversion von Methan zu höheren Kohlenwasserstoffen (C 2+). Katalytische Verfahren zur Konversion von Methan zu höheren Kohlenwasserstoffen (C 2+) lassen sich grundsätzlich unterteilen in die sauerstoffreie Konversion (dehydrierende Kopplung oder Non-Oxidative Conversion of Methane ,kurz:NOCM)und die sauerstoffhaltige Kon- version ( Oxidative Conversion of Methane ,kurz:OCM). Während bei letzteren die Pro- duktausbeuten (CH 4 -Umsätze)wesentlich höher sind als im sauerstoffreien Fall,liegen die Pro- duktselektivitäten bzgl.der favorisierten höheren Kohlenwasserstoffe bei der sauersto reien Konversion zumeist bei ¨uber 90Die Selektivitäten der OCM-Verfahren bzgl.höherer Koh- lenwassersto e sind verglichen damit bescheiden.Das Hauptprodukt der OCM-Verfahren ist, je nach Reaktionsbedingung und Katalysator,Synthesegas,was in einem katalytischen Fol- geschritt mittels Fischer-Tropsch-Verfahren in höhere Kohlenwassersto en umgesetzt werden kann. Der Vorteil der sauersto reien Methankonversion (NOCM)im Vergleich zur partiellen Oxi- dation (OCM)ist ihre große C 2+-Selektivität,ihr größter Nachteil der zu geringe CH 4 -Umsatz (10gilt als guter Wert [18 ]).Aus ökonomischer Sich wäre der NOCM-Prozeß erst ab 50 Methanumsatz rentabel. Im Rahmen des Sonderforschungsbereichs Reaktive Strömungen wurden Arbeiten zur Steuerungsoptimierung katalytisch chemischer Prozesse aufgenommen. Die Voraussetzung für die Prozeßoptimierung ist

Übersetzung des Abstracts (Englisch)

The aim of the dissertation was to set up a kinetic model for the surface mechanism of the methane conversion on platinum. The evaluated mechanism consists of C_1 and C_2 species and takes into account the fact that at atmospheric pressure and oxygen-free reaction conditions (dehydrogenative coupling) almost the whole platinum surface is covered with a carbonaceous overlayer within a couple of minutes. The dynamics and function of the carbonlayer has been integrated in the kinetic model by using a simplified model of Somorjai. The mechanism has reproduced the experimentally determined formation rates of hydrogen and ethane, the main products of the oxygen-free methane conversion, in a qualitatively and quantitatively satisfying manner. Also the CH_x-coverages at the platinum surface at different temperatures were reproduced quite well in comparison to the experiments done by Belgued/Amariglio. The so evaluated hydrocarbon surface mechanism was extended by the H_2/O_2 and CO/O_2 - chemistry on platinum. The extension of the mechanism led to successful results in simulating ignition temperatures for a broad range of CH_4/O_2-mixtures and for the partial oxidation of ethane. Main parts of the work have been published in: 'Kinetic model of an oxygen-free methane conversion on a platinum catalyst', M. Wolf, O. Deutschmann, F. Behrendt, J. Warnatz, in Catalysis Letters 61 (1999) 15-25.