German Title: Spektroskopische Messungen Atmosphärischer Spurengase auf Langstreckenflügen

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Abstract

In this thesis results of spectroscopic measurements of atmospheric trace gases on long-distance flights are presented. Nitrogen dioxide (NO2), bromine oxide (BrO), ozone (O3), formaldehyde (HCHO) and nitrous acid (HONO) are detected in scattered light spectra by means of Differential Optical Absorption Spectroscopy (DOAS). The underlying scientific scope is to gain information on global trace gas distributions, e.g. of BrO, which plays an important role in ozone chemistry or of HONO, which affects the oxidation capacity of the atmosphere. Within the framework of the CARIBIC project (Civil Aircraft for the Regular Investigation of the atmosphere Based on an Instrument Container) a DOAS instrument has been developed. Since May 2005, regular measurement flights are performed once a month onboard a Lufthansa passenger aircraft. During flights to South America and South-East Asia, the DOAS instrument records spectra of UV-visible scattered light from three different viewing directions to derive information on the spatial distribution of trace gases. HONO mixing ratios in the order of 60 ppt were detected in deep convection clouds, suggesting a lightning induced HONO formation. BrO and NO2 were observed in the upper troposphere in an area charcterized by tropopause folds and strong variations of the tropopause height. These measurements provide insights into troposphere-stratosphere exchange processes. Boundary layer profiles of NO2 and HCHO were derived from descent measurements in Guangzhou/China, yielding mixing ratios of 4.1 ppb for NO2 and 8.2 ppb for HCHO. A discussion of the information content of the CARIBIC DOAS measurements and possible fields of further studies are included.

Translation of abstract (German)

In dieser Arbeit werden Ergebnisse spektroskopischer Messungen atmosphärischer Spurengase auf Langstreckenflügen vorgestellt. Stickstoffdioxid (NO2), Bromoxid (BrO), Ozon (O3), Formaldehyd (HCHO) und salpetrige Säure (HONO) wurden in Streulichtspektren mittels Differentieller Optischer AbsorptionsSpektroskopie (DOAS) detektiert. Das Anliegen dieser Messungen ist die Untersuchung globaler Spurengasverteilungen, wie beispielsweise von BrO, das eine wichtige Rolle in der Ozonchemie einnimmt oder von HONO, welches einen Einfluss auf die Oxidationskapazität der Atmosphäre ausübt. Das DOAS Instrument wurde im Rahmen des CARIBIC Projekts (Civil Aircraft for the Regular Investigation of the atmosphere Based on an Instrument Container) entwickelt. Seit Mai 2005 finden einmal im Monat Messflüge auf einer Lufthansa Passagiermaschine statt. Auf Flügen nach Südamerika und Südost-Asien werden Streulichtspektren aus verschiedenen Blickrichtungen aufgenommen, die Aufschluss über die räumliche Verteilung der Spurengase geben können. HONO Mischungsverhältnisse von ca. 60 ppt wurden in konvektiven Wolken beobachtet, was die Vermutung nahe legt, dass die HONO-Entstehung auf Blitzaktivität zurückzuführen ist. Über Zentralasien konnten BrO und NO2 in einem Bereich der oberen Troposphäre gemessen werden, welcher sowohl Tropopausenfalten als auch eine starke Variation der Tropopausenhöhe aufwies. Diese Beobachtungen können einen Beitrag zum Verständnis der Austauschprozesse zwischen Tropo- und Stratosphäre leisten. NO2- und HCHO-Profile in der Grenzschicht von Guangzhou/China konnten aus Messungen während eines Landeanflugs gewonnen werden. Für die Luftschicht von 0 - 1 km Höhe wurden Mischungsverhältnisse von 4.1 ppb für NO2 und 8.2 ppb für HCHO abgeleitet. Abschließend wird der Informationsgehalt der durchgeführten Messungen diskutiert und es werden Anregungen für die Weiterarbeit gegeben.