Deutsche Übersetzung des Titels: ELEKTROCHEMISCHE UNTERSUCHUNG DER KORROSIONSPROZESSE VON UO2 UND MISCHOXIDBRENSTOFFE IN WÄSSRIGE LÖSUNGEN ANGESICHTS DER ENDLAGERUNG VON ABGEBRANNTEM KERNBRENNSTOFF

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Abstract

The possible release of toxic and radioactive species from spent nuclear fuel in contact with water in a deep geological repository is expected to depend mainly on the rate of dissolution of the UO2 matrix. At the depth of the repository very low oxygen concentrations are expected. Moreover, large amounts of hydrogen are expected to be generated from the corrosion of iron containing canisters and containers. In this reducing groundwater environment UO2 has very low solubility. However, radiolysis of the ground water will produce reactive radicals and molecular products and can thereby alter the redox conditions. In this work different electrochemical techniques were used to study the corrosion behaviour of UO2 based materials in aqueous solutions in anoxic and reducing conditions. The possible influence of hydrogen on the corrosion mechanism of UO2 was investigated. In order to study the importance of the alpha activity level on the corrosion of the matrix, UO2 electrode samples doped with different concentrations of short-lived alpha emitters were used. In the frame of ACTINET Network of Excellence the collaboration between Institute for Transuranium Elements (ITU) in Karlsruhe, Germany and The Centre for Studies and Research by Irradiation (CERI) in Orléans, France made possible the use of a cyclotron generated He2+ beam to simulate high levels of alpha activities. Impedance Spectroscopy, together with potentiostatic polarization and cyclic voltammetry measurements were used on a variety of materials, ranging from depleted UO2 to 10% 233U doped UO2. A comparison was made between the electrochemical results and the results provided by the solution analysis and surface characterization. The good concordance of the results shows that the electrochemical techniques can be taken into consideration for the safety assessment of the final spent nuclear fuel repository.

Übersetzung des Abstracts (Deutsch)

Es wird erwartet, dass eine mögliche Freisetzung von giftigen und radioaktiven Substanzen aus abgebrannten Kernbrennstoffen in Kontakt mit Wasser in einem tiefen geologischen Endlager hauptsächlich von der Auflösungsgeschwindigkeit der UO2-Matrix abhängt. Die Sauerstoffkonzentration in einem solchen Endlager kann als außerordentlich gering angenommen werden. Ferner werden sich große Mengen an Wasserstoff durch die Korrosion von eisenhaltigen Behältern und Kokillen bilden. Unter solchen reduzierenden Bedingungen hat UO2 eine sehr geringe Löslichkeit in aquatischen Systemen. Allerdings führt die Radiolyse des Grundwassers zur Bildung reaktiver Radikale und Moleküle, die die Redox-Bedingungen beeinflussen können. In dieser Arbeit werden verschiedene elektrochemische Messtechniken eingesetzt, um das Korrosionsverhalten von UO2 in wässerigen Lösungen unter anoxischen und reduzierenden Bedingungen zu studieren. Ein möglicher Einfluss des Wasserstoffes auf den Korrosionsmechanismus von UO2 wurde untersucht. Um den Einfluss des α-Aktivitätsniveaus auf die Korrosion der UO2-Matrix zu untersuchen, wurden UO2 Proben mit verschiedenen Konzentrationen an kurzlebigen α-Strahlern dotiert. Im Rahmen des ACTINET Network of Excellence machte die Zusammenarbeit des Instituts für Transurane (ITU) in Karlsruhe mit dem Centre for Studies and Research by Irradiation (CERI) in Orléans in Frankreich es möglich hohe α-Aktivitätsniveaus mit einem im Zyklotron erzeugten He2+-Strahl zu simulieren. Impedanzspektroskopie wurde zusammen mit potentiostatischer Polarisation und Zyklovoltammetrie dazu benutzt die verschiedenen Materialien (abgereichertes UO2, bis zu mit 10% 233U dotiertem UO2) zu untersuchen. Ergebnisse aus elektrochemischen Messungen wurden mit denen aus Lösungsanalytik und aus Oberflächenuntersuchungen gewonnenen verglichen. Die gute Übereinstimmung zeigt, dass elektrochemische Messtechniken für Sicherheitsbeurteilungen eines nuklearen Endlagers ebenfalls einen wertvollen Beitrag leisten können.