Englische Übersetzung des Titels: Ultrafast charge migration following Ionization in peptide-like molecules

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Abstract

Ladungstransport ist ein grundlegender Prozess in der Natur. Allgemein anerkannte Mechanismen erklären den Ladungstransport mithilfe von kerndynamischen Prozessen. Entgegen dieser Betrachtungsweise ist in den letzten Jahren ein Mechanismus entwickelt worden, der vollständig ohne Kerndynamik auskommt. Die Ursache dieser Ladungswanderung nach Ionisierung sind die rein elektronischen Vielteilcheneffekte, welche bisher nur in der inneren Valenz von Moleülen bekannt war. In dieser Arbeit wird sie zum ersten Mal in der äußeren Valenz beschrieben. Hier wird eindeutig gezeigt, dass die Vielteilcheneffekte Ladungswanderung nach Ionisierung verursachen können. Anhand verschiedener Systeme wird veranschaulicht, dass durch Ionisierung erzeugte Ladung in einem Molekül innerhalb weniger Femtosekunden über mehrere chemische Bindungen hinweg wandern kann. Desweiteren wird ein Bezug zu aktuellen pump-probe Experimenten hergestellt. Die hauptsächlich untersuchten Systeme sind peptidähnliche Moleküle, dabei wird das Strukturmerkmal Chromophor-Donor und Amin-Akzeptor als ein mögliches Konzept für Ladungswanderung in der äußeren Valenz identifiziert. Die Abhängigkeit der Ladungswanderung von der geometrischen Struktur wird eingehend untersucht.

Übersetzung des Abstracts (Englisch)

Charge transport is a fundamental process in nature. Widely accepted mechanisms explain the charge transport in terms of nuclear dynamical processes. In contrast to this approach a mechanism doing without any nuclear dynamics has been developed during the last years. This charge migration following ionization is caused only by electronic many-body effects. Up to now they were known to be relevant in the inner valence of a molecule. In this work charge migration following ionization in the outer valence region will be described for the first time. It will be shown that many-body effects can lead to charge migration following ionization. It will be shown in several illusttrative examples that charge, created by ionization, can migrate over several chemical bonds within just a few femtoseconds. In addition, a relationship to pump-probe experiments will be established. The mainly investigated systems are peptide-like molecules. Within these systems the structural feature chromophore-donor and amine-acceptor will be identified as a possible concept for charge migration in the outer valence region. Furthermore the dependence of the geometrical structure will be studied in detail.