German Title: Modellierung von Gasphasen- und Aerosolphasenchemie in der Atmosphärischen Grenzschicht

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Abstract

Organic material from the ocean's surface microlayer can be incorporated into sea salt aerosol particles often producing a surface film on the aerosol. Such an organic coating can reduce the mass transfer between the gas phase and the aerosol phase influencing sea salt chemistry in the marine boundary layer. This aspect of atmospheric chemistry is investigated using a numerical one-dimensional model in the first part of this thesis. Estimates for the lifetime of the surface coating are given. Furthermore, it is showed in which way the intensity of the effect of an organic film depends on the concentrations of the organic species as well as the order of magnitude of the the mass transfer reduction. The second part of the thesis deals with the investigation of ozone depletion events and extraordinary high bromine levels along the Dead Sea. The contribution of degassing bromine species out of the Dead Sea water to the total bromine budget is investigated by including this process explicitly in a numerical model. It is showed that only when considering this process it is possible to simulate high mixing ratios for BrO and low mixing ratios for ozone in agreement to field measurements.

Translation of abstract (German)

Organische Substanzen, welche sich an der Ozeanoberfläche ansammeln, können häufig im Laufe des Bildungsprozesses von Seesalzaerosolen in diese eingeschlossen werden und Oberflächenfilme auf den Partikeln bilden. Solch ein organischer Film kann den beidseitigen Austausch von Gasphasen Substanzen mit Aerosolpartikeln herabsetzen und damit chemische Zyklen in der maritimen Grenzschicht beeinflussen. Dieser Aspekt der Atmosphärenchemie wird mit Hilfe eines eindimensionalen numerischen Modells im ersten Teil dieser Arbeit untersucht, in dem unter anderem Abschätzungen zur Lebenszeit eines organischen Oberflächenfilms gegeben werden. Desweiteren wird gezeigt, in wie weit die Intensität des Effektes der organischen Filme von den Konzentrationen der organischen Substanzen sowie der Größenordnung der Phasentransferlimitierung abhängt. Im zweiten Teil der Arbeit werden Ozon - Zerstörungsprozesse und die Bildung aussergewöhnlich hoher Brom Konzentrationen über dem Toten Meer untersucht. Es wird analysiert, wie groß der Beitrag von bromhaltigen Substanzen, welche direkt aus dem Wasser des Toten Meeres ausgasen, an der Gesamtbrombilanz ist, indem der Gasaustausch dieser Spezies explizit im Modell betrachtet wird. Es wird gezeigt, das nur unter Berücksichtigung dieses Prozesses hohe BrO und korrespondierend niedrige Ozon Werte in der Größenordnung, wie sie am Toten Meer gemessen wurden, in den Modellstudien simuliert werden können.